【摘 要】
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矿区砷污染日益严重,由于雨水淋溶,大量的砷迁移进入周围环境中造成了不可忽视的影响。湖南省石门县黄水溪是典型的碱性溪流,其地层为碳酸盐地层。湖南石门雄黄矿开采了千年,大量的尾矿、矿渣等残留,持续污染周围环境。黄水溪作为该地区唯一流域深受其害。据调查,黄水溪中砷通量一年高达5.7 t,砷变化范围在0.25-10.43 mg/L之间,且随季节性变化而变化。尽管如此,关于黄水溪中砷浓度昼夜变化规律还未有研
【基金项目】
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国家自然科学基金(NO.41772367);
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矿区砷污染日益严重,由于雨水淋溶,大量的砷迁移进入周围环境中造成了不可忽视的影响。湖南省石门县黄水溪是典型的碱性溪流,其地层为碳酸盐地层。湖南石门雄黄矿开采了千年,大量的尾矿、矿渣等残留,持续污染周围环境。黄水溪作为该地区唯一流域深受其害。据调查,黄水溪中砷通量一年高达5.7 t,砷变化范围在0.25-10.43 mg/L之间,且随季节性变化而变化。尽管如此,关于黄水溪中砷浓度昼夜变化规律还未有研究,而砷的昼夜变化相比季节性变化更有利于对黄水溪中砷通量的精准把握。除此之外,黄水溪富含碳酸盐物质,而一般在地下水砷污染中,碳酸盐(碳酸氢盐)被认为是促进砷释放的重要因素之一,因此,研究黄水溪中碳酸根和碳酸氢根对砷迁移的影响具有一定现实意义。另外,已有大量研究表明,藻类对砷的迁移转化起着重要作用,但关于黄水溪中藻类与砷之间有怎样的联系还尚不清楚。为进一步了解黄水溪中砷浓度昼夜变化,以及引起昼夜变化的相关环境因素,探究黄水溪中丰富的碳酸根(碳酸氢根)和藻类对砷迁移转化的影响,本研究采用野外采集水样检测砷浓度昼夜变化,现场测定温度、p H、溶解氧、叶绿素a、碳酸氢根和碳酸根浓度的昼夜变化;并且根据野外数据选择温度、小球藻藻粉(代表藻类)、碳酸氢根进行实验室验证试验,设置不同的实验条件分别与含砷沉积物和雄黄相互作用,测定As(Ⅲ)和As(Ⅴ)在不同条件下的浓度变化;然后在小球藻藻粉试验研究的基础上,进一步采用黄水溪分离获得可培养藻种(小球藻、水绵)在光照培养下处理含砷沉积物和雄黄,研究藻类光合作用对含砷沉积物和雄黄释砷的影响以及不同藻类对砷迁移转化的影响。最终,本研究结果表明:(1)黄水溪中砷浓度昼夜变化在0.7-1.2 mg/g之间;温度昼夜变化差为0-4.8℃,最高温度为27.9℃,溪流中p H在8.1-9.2之间变化,溶解氧浓度昼夜变化范围在5.8-10.3 mg/L之间浮动,叶绿素a表明黄水溪中藻类含量丰富,碳酸氢根和碳酸根最高浓度分别为201.4 mg/L和36.1 mg/L,且黄水溪中CO2主要形式为碳酸氢根(HCO3-)。(2)温度升高有利于促进含砷沉积物和雄黄中砷的释放。含砷沉积物中主要含有As(Ⅴ),雄黄主要释放As(Ⅲ),温度升高有利于砷的释放;15mg/L和75 mg/L的小球藻藻粉处理后的含砷沉积物溶液中As(Ⅲ)浓度分别降低到36.4μg/g和75.0μg/g(对照组:166.0μg/g),As(Ⅴ)的释放得到促进,显著高于对照组(37.4μg/g),分别为643.8μg/g(15mg/L)、600.0μg/g(75mg/L)、355.8μg/g(150 mg/L);小球藻藻粉能够明显降低雄黄中As(Ⅲ)的释放,最高可以将浓度从2006.0μg/g(对照组)降至968.6μg/g(150 mg/L),As(Ⅴ)浓度升高但不明显。不同浓度的碳酸氢根(40 mg/L、200 mg/L、300 mg/L)都能够显著促进含砷沉积物和雄黄中砷的释放;(3)活体小球藻能够吸附含砷沉积物中的As(Ⅲ),最终浓度仅有4.6μg/g(CK:17.1μg/g),促进了As(Ⅴ)的释放,最终浓度为4323.3μg/g(CK:21.2μg/g);但是小球藻能够明显促进雄黄As(Ⅲ)和As(Ⅴ)的浓度:3141.3μg/g和12892.1μg/g,分别是对照组的12倍和10倍。低浓度水绵能够促进砷的释放,但同时也能吸收As(Ⅲ),中浓度和高浓度水绵吸收As(Ⅲ)更明显,最终浓度分别为3.7 mg/g和6.1 mg/g(CK:13.6 mg/g),在昼夜交替后,As(Ⅲ)明显降低,而As(Ⅴ)明显升高,并且在后续10小时光照下持续增加,最终分别达到27.2 mg/g和65.6 mg/g(CK:22.5 mg/g),这说明藻的光合作用对砷迁移转化有影响。综上,本研究调查发现黄水溪中砷存在昼夜变化,并且与温度、藻类、碳酸氢根有很大的关系,更高的温度和碳酸氢根的存在均能促进黄水溪中含砷沉积物和雄黄中砷的释放,而藻类明显能够通过对As(Ⅲ)的吸收和氧化,改变黄水溪中As(Ⅲ)的含量,并且使溶液中As(Ⅴ)浓度明显升高。而藻类的光合作用在As(Ⅲ)氧化成As(Ⅴ)中起到重要性作用,无论如何,藻类能够通过吸收和氧化As(Ⅲ)来降低砷的毒性,这也是黄水溪中As(Ⅴ)为主要形态的原因之一。
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