【摘 要】
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CO2捕获技术是从燃煤电厂、化工厂、水泥厂、钢铁厂等回收CO2的技术,是碳减排的关键技术之一。其中燃煤电厂烟道气是CO2主要排放源,在众多捕集方法中,有机胺化学吸收法是目前实现工业化应用的主要技术。CO2捕获吸收剂是化学吸收法的核心,决定了吸收塔、再生塔与换热设备的研究设计,捕获系统废热回收工艺的热集成,以及公用工程的设计开发。当前CO2捕获吸收剂存在再生能耗高、传质速率低、运行损耗大等问题,严重
【基金项目】
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国家重点研发计划子课题，化学吸收系统热能综合利用和集成优化研究（2017YFB0603304-4）； 中石化集团公司科研课题； 国家自然科学基金面上项目（61973315）； 中国石油大学（华东）自主创新科研课题（18CX05026A）； CCUS联合实验室自主立
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CO2捕获技术是从燃煤电厂、化工厂、水泥厂、钢铁厂等回收CO2的技术,是碳减排的关键技术之一。其中燃煤电厂烟道气是CO2主要排放源,在众多捕集方法中,有机胺化学吸收法是目前实现工业化应用的主要技术。CO2捕获吸收剂是化学吸收法的核心,决定了吸收塔、再生塔与换热设备的研究设计,捕获系统废热回收工艺的热集成,以及公用工程的设计开发。当前CO2捕获吸收剂存在再生能耗高、传质速率低、运行损耗大等问题,严重制约了CO2捕获技术的大规模转化与应用。本文以低能耗、高传质速率、大吸收负载、低腐蚀性和低降解率为目标,开发了适用于低分压CO2捕获的相变纳米流体吸收体系并进行了相关机理研究。主要研究工作分为以下几个方面:（1）研发了由基液、下临界胺和纳米颗粒组成的相变纳米吸收体系。对5类、18种水溶性良好的有机胺吸收剂进行了吸收性能和再生性能评价,优选出氨乙基哌嗪（AEP）为最佳的吸收基液。对10种存在下临界溶液温度的亲脂性胺类吸收剂开展了能耗评价,优选出二正丁胺（DPA）为最佳的具有下临界温度的亲脂性胺类,用于相变吸收体系的分层剂和降耗剂。将优选出的基液和亲脂性胺进行了复配研究,发现AEP-DPA比例为6:4时CO2吸收和再生综合性能最好。分析了5类10 nm粒径纳米颗粒强化传质效果,发现CuO对AEP-DPA性能促进最大,确定了相变纳米流体配方为0.6mol/LAEP+0.4 mol/LDPA+0.05wt%CuO。（2）研究了AEP-DPA-CuO相变纳米流体反应产物与反应机理,揭示了再生过程“自萃取”机理,探讨了纳米颗粒增强传质原理。通过NMR的H谱图和DEPTQ谱图分析了反应产物具有氨基甲酸盐分子结构,采用GC-MS分析了反应前后的热稳定产物结构组成。基于产物分析进行了相变纳米流体吸收和再生机理研究,揭示了再生过程“自萃取”现象。研究了纳米颗粒在溶液中的粒度分布、分散和团聚性能,开展了纳米颗粒增强传质分析。进行了纳米颗粒增强吸收机理分析,揭示了纳米颗粒布朗运动、Marangoni效应、大比表面增强、气泡聚并和非均相催化五种规律。（3）研究了相变吸收体系物性参数和反应动力学,分析了相变体系吸收CO2速率影响因素。以两性离子反应原理与快速拟一级反应模型为基础,建立了通用动力学模型。在建模基础上,定义了边界条件及重要参数,推导了相变吸收体系传质过程总反应速率常数,应用快速拟一级反应验证了总反应速率常数,并对模型参数进行了试验测定和模型计算数值验证。（4）研究了相变纳米流体吸收CO2反应过程气液平衡和反应热等热力学行为。利用气液相平衡实验装置研究了不同温度、分压下条件吸收CO2过程的相平衡数据,进行了气液相平衡原理分析。提出了吸收反应热和再生反应热计算机理模型,测试了基液和下临界胺反应热,研究了不同配比、不同吸收温度、不同反应浓度和不同反应压力下AEP-DPA-CuO相变吸收体系反应热,并与MEA反应热进行对比分析。（5）研究了相变纳米流体的腐蚀性和降解性,开发了缓蚀剂和抗降解剂。总结了系统腐蚀性随温度和负载的变化规律,考察了6类合成的缓蚀剂在相变纳米流体中的应用效果。通过热降解和氧化降解分析,发现了生成物中包括热降解热稳定盐和氧化降解热稳定盐。研究了CO2负载、O2、温度和Fe3+对降解率的影响,分析了6种抗氧化剂的降解抑制率。（6）开展了工业小试级AEP-DPA-CuO相变体系捕集CO2连续试验,进一步评价了相变吸收体系性能。对MEA溶液与AEP-DPA-CuO相变吸收体系进行对比,发现所开发的相变纳米流体具有吸收速率高、吸收负载大、再生温度低、再生量大等优点,配伍的高效的缓蚀剂和抗氧化剂具有良好的应用效果。
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