铜掺杂过渡金属氧化物/C铂基催化剂复合载体的构建及其对甲醇氧化的增强特性研究

来源 :重庆大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:foxbill_csdn
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
能源是人类赖以生存的物质基础。储量有限的不可再生化石燃料已经很难满足人们的生活需要。因此,开发可再生的新能源迫在眉睫。直接甲醇燃料电池(DMFCs)因其具备燃料丰富、能量密度高、绿色环保等优点,被众多的研究者关注。目前在DMFCs研究中,Pt基催化剂被认为是DMFCs中最高效的阳极催化剂。但因为其成本高、含量稀缺、易团聚、易中毒等问题,阻碍了DMFCs大规模的商业应用。有关研究表明,过渡金属氧化物作为Pt催化剂的载体,对甲醇氧化具有优异的协同催化性能,并且,通过金属对过渡金属氧化物进行掺杂,则对甲醇氧化的协同催化性能更强,因此,本文提出了铜掺杂氧化锡和氧化铜掺杂二氧化钛两种Pt基催化剂复合载体的构建方案,探讨了其在甲醇氧化中的协同催化性能。具体的研究内容和结果如下:一、通过简易的一步水热法,低温煅烧和常温下Na BH4还原法,将Sn O2-Cu/C复合材料负载Pt纳米颗粒(NPs),成功制备了Pt-Sn O2-Cu/C复合催化剂。通过对水热反应时间和金属盐前体摩尔配比的调控,对合成Pt-Sn O2-Cu/C复合催化剂的条件进行了优化。电化学测试结果表明,当Sn Cl4·5H2O和Cu(NO3)2·3H2O的摩尔配比为2:1,水热温度为180℃,水热时间为6 h时,所构建的复合催化剂在甲醇氧化中表现出最优异的催化性能。二、基于上述研究成果,探讨了Cu元素掺杂TiO2作为助催化剂,对Pt催化甲醇氧化过程的协同作用。通过简易一步水热法合成了管状结构的TiO2-Cu O材料,与商业碳复合,形成TiO2-Cu O/C复合载体,随后在常温下用Na BH4还原法,成功合成了Pt-TiO2-Cu O/C复合催化剂。通过SEM、FE-TEM表征,证实了管状TiO2-Cu O载体的成功合成。通过对合成管状TiO2-Cu O复合材料原料的摩尔比以及合成Pt基催化剂过程中的含碳量进行了优化实验,结果表明,当TiO2和Cu(NO3)2·3H2O的摩尔比为1:1.5,Pt基催化剂中含碳量为30%时,所构建的复合催化剂的质量比活性(1537 m A mgPt-1),分别是Pt-TiO2/C(558 m A mgPt-1)和自制Pt/C-H(256 m A mgPt-1)催化剂的2.7和6倍。此外,由于TiO2可以通过双功能机理使甲醇在氧化过程中产生的中间体有毒物CO被快速氧化,因此,所构建的Pt-TiO2-Cu O/C复合催化剂在甲醇氧化中展现出优异的催化活性和良好的抗CO中毒能力。
其他文献
在跨文化对话的过程中,如何利用媒介技术促进“我者”与“他者”进行有效的跨文化交流互动,是新时代赋予的新课题。以维基百科为代表的信息获取渠道,对于中国形象的塑造有着至关重要的作用。“一带一路”倡议的词条不同于以往媒介上“完成的文本”,其话语总是处于在线协作编辑的动态过程中。通过分析“一带一路”倡议词条的文本特征和话语社会实践,识别“全球冲突空间”中的“建设性冲突”,进而更好地利用维基百科平台开展跨文
学位
人类文明的进步不可阻挡。中华文明经过马克思主义的淬炼,超越西方现代化文明和传统社会主义文明,形成人类文明新形态。构建人类文明新形态话语体系,顺应了中国整体实力增强的现实需求,表达了自中华民族在新中国成立以后持续增强的主体意识,体现了马克思主义文明观、中华民族的伟大复兴及人类向往美好生活的价值取向。通过构建人类文明新形态话语体系的理论逻辑、历史逻辑和实践逻辑的逻辑框架,遵循中华文化底蕴原则、中国共产
期刊
向量平衡问题也称广义Ky Fan不等式,是向量优化研究领域中一类重要的数学模型和有力工具,它包含了向量变分不等式、向量优化问题、向量互补问题、向量鞍点问题和纳什均衡问题。稳定性分析是向量优化和平衡问题研究中的一个重要课题,它包括误差界分析、参数扰动问题解映射的连续性等,而解的线性标量刻画性质是研究误差界和解映射连续性的有效工具。因此,本文主要对基于改进集的广义向量平衡问题的解进行线性标量刻画,进而
学位
水滴发生相变是十分常见的自然现象,而水滴相变带来的影响并不全是好的,也会给日常生活和生产发展带来各种各样的问题,例如材料表面起雾和积冰。当水蒸气在具有优异光学性能的材料上凝结成液滴时,例如棱镜、透镜等,不仅会影响材料的光学透明性,也会影响分析仪器的精确度。当材料表面结冰,例如飞机在高空中飞行时,在低温环境中,飞机表面极容易结冰,不仅会增加飞机飞行的阻力,而且可能导致灾难性事件发生。因此研究材料表面
学位
多目标优化问题是运筹学研究的主要课题之一,它是指在两个及以上相互冲突的目标之下求解最优方案或者是一系列较优方案,而且这类问题广泛存在于生活中,包括物流运输,产品制造,投资组合等。一种求解多目标优化问题的常用方法为通过参数组合多个目标函数,使其变为单目标问题,即所谓的标量化方法,现在已经有多种标量化方法被提出。本文主要探讨关于标量化多目标优化问题在求解拟近似解的理论研究和弱非支配点集的代表集方面的应
学位
Darcy-Brinkman方程是速度、温度、压力与浓度耦合的复杂多物理场问题。该模型描述饱和多孔介质中的热质传递双扩散现象,在现代工业和技术应用中,如:固体氧化物燃料电池中的冷却、石油储层的采收率、地下水中的污染物迁移处理等方面发挥重要作用,研究该模型的数值计算方法具有实际意义。由于DarcyBrinkman方程是多变量耦合的非线性系统,对该方程进行逼近与分析时有不少困难。本文研究定常Darcy
学位
随着非燃油汽车的的发展,最适用于燃料电池汽车动力电池的质子交换膜燃料电池吸引了全世界的广泛关注。降低其催化剂成本,发展高活性和高稳定性Pt基氧还原催化剂并实现其大规模工业化生产是推进电池商业化的关键。目前,Pt基合金催化剂是最常用的氧还原催化剂之一。但在燃料电池的长时间运行条件下,催化剂仍存在合金颗粒聚集,非贵金属溶出,物质传输通道受阻,导致催化活性以及稳定性不佳的问题。同时,催化剂制备方法繁琐,
学位
在低温和强磁场的二维电子气中研究量子霍尔效应在过去40多年里已经成为一个极其重要的研究课题。作为典型的多电子强关联问题,传统的单电子近似或微扰论等理论无法解释该效应,并且很多不同填充因子的分数量子霍尔态的物理图像也大相径庭。分数量子霍尔态完全由电子之间的相互作用引入,它蕴含在电子与电子之间的相对拓扑结构的內禀性质,可用于揭示非平庸拓扑性能,像分数电荷激发和分数统计,尤其是在一些特别填充因子下,分数
学位
对中国共产党创造人类文明新形态的历史逻辑进行梳理,是研究这一理论问题的切入点。中华文明源远流长,是人类文明史上的璀璨明珠。近代以来,中华民族饱经磨难,中国共产党肩负起民族复兴的历史使命,获取胜利并建立了新政权,为新的文明形态的创造提供了先决条件;随后经过社会主义革命和建设,为文明新形态奠定了坚实的制度基础;改革开放和社会主义现代化建设时期为文明新形态的创立开辟了快车道;进入新时代,中国共产党在探索
期刊
自人类社会产生后,人类文明就沿着时间和空间两个维度发展,并出现文明多样性和差异性。随着工业革命的深入推进,以资本为中心、以工业化为基础的传统现代文明席卷全球,极大提升了社会生产力,并将全人类联系起来。然而,随着社会发展和文明进步,这一文明形态缺点越发凸显,必将被以人民为中心、以人类命运共同体为特征的人类文明新形态超越。中国式现代化充分体现以人民为中心的价值观,破解了人类现代文明构建过程中的重大难题
期刊