【摘 要】
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金属玻璃,也称为非晶态合金,通常是由熔融合金急速冷却以避免结晶来获得。金属玻璃是一类不同于晶体材料的体系,在热力学上处于一种非平衡态。其分子结构是一种短程有序,长程无序的原子排列结构,且具有高强度,高弹性以及强耐久性等物理化学特性。由于金属玻璃这些独特的结构特点,在催化化学反应如电解水、二氧化碳还原以及有机物污染降解等方面的应用引起了研究者们浓厚的兴趣。目前大多数非晶催化剂的研究主要致力于结构形貌
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金属玻璃,也称为非晶态合金,通常是由熔融合金急速冷却以避免结晶来获得。金属玻璃是一类不同于晶体材料的体系,在热力学上处于一种非平衡态。其分子结构是一种短程有序,长程无序的原子排列结构,且具有高强度,高弹性以及强耐久性等物理化学特性。由于金属玻璃这些独特的结构特点,在催化化学反应如电解水、二氧化碳还原以及有机物污染降解等方面的应用引起了研究者们浓厚的兴趣。目前大多数非晶催化剂的研究主要致力于结构形貌的修饰,元素组分的调控,鲜少从材料本征物理性能角度来调控催化性能。实际上,电催化过程是电子转移,能量转换的过程。已有文献报道,施加外部场（例如,应力,应变或退火）可以改变催化剂能量状态以及电子结构,从而可以影响其催化性能。对于施加外场改变催化剂性能的研究为催化剂性能的提高提供一种新的思路和方向。本文主要使用简单的芯轴缠绕变形结合常规差示扫描量热法（DSC）,对非晶态材料Ni-Fe-Cu-P的析氧反应（OER）及其弛豫动力学进行了研究。主要结论如下:（1）采用芯轴缠绕变形法研究了非晶材料Ni55Fe20Cu5P20的能量态和电催化特性。研究表明,在室温下缠绕合适的时间（36 h）,样品OER过电位降低40 m V,Tafel斜率降低了25%,质量活性提升约四倍。热分析结果表明,这一性能的提升与弛豫引起的能量升高相关。分析出缠绕引起的力学性能变化部分是由于弹性变形的影响,部分是由于塑性变形（对于不可逆变化）,揭示了原子团簇的能态与反应活性位点之间的联系。（2）采用芯轴缠绕变形法研究了非晶材料Ni37.5Fe37.5Cu5P20的能量态和电催化特性。研究表明,在室温下缠绕24 h后,样品OER过电位降低约20 m V,质量活性提升约2.16倍。证明芯轴缠绕变形法对非晶材料Ni55Fe20Cu5P20能量态的影响也适用于非晶材料Ni37.5Fe37.5Cu5P20,进一步证实了样品的能量态与催化性能之间的联系,为调控现已存在的金属玻璃材料催化性能提供了新方法。本论文研究结果不仅为控制非晶材料能量态来控制玻璃的电催化性能提供了可能性,同时该方法可以应用于已经存在的功能性金属玻璃,为非晶态材料催化性能的调控提供了新的思路。
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