【摘 要】
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本文的工作目的是为了了解氢解二苯醚反应的活性位信息,并在以后的工作中开发价廉易得的催化剂将其进一步应用于工业生产中,为褐煤的高效清洁利用探索出一条可行性路径。褐煤中含有大量由Caryl–O键和C–C键连接的芳香单元,因此具有极高的研究价值。褐煤中的Caryl–O键键能较低,Ru基双功能催化剂在褐煤加氢解聚反应中表现出了优秀的加氢解聚性能。因此,本论文设计并制备了一系列贵金属双功能催化剂,并研究其在
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本文的工作目的是为了了解氢解二苯醚反应的活性位信息,并在以后的工作中开发价廉易得的催化剂将其进一步应用于工业生产中,为褐煤的高效清洁利用探索出一条可行性路径。褐煤中含有大量由Caryl–O键和C–C键连接的芳香单元,因此具有极高的研究价值。褐煤中的Caryl–O键键能较低,Ru基双功能催化剂在褐煤加氢解聚反应中表现出了优秀的加氢解聚性能。因此,本论文设计并制备了一系列贵金属双功能催化剂,并研究其在温和的条件下催化含醚氧桥键的类煤结构模型化合物二苯醚加氢解聚的催化性能。具体研究内容如下:(1)制备了ASA(无定形硅铝氧化物)–TiO2复合载体,并利用浸渍法负载活性金属Ru制备了Ru5/ASA–TiO2催化剂,以二苯醚为褐煤模型化合物,在温和条件下考察了催化剂Ru5/ASA–TiO2加氢解聚二苯醚的反应活性。此外还证实反应温度能够影响各类型酸的相对含量从而显著影响二苯醚加氢解聚产物的选择性,低温下二苯醚加氢解聚产物主要以烷烃为主,高温下的产物则主要以芳烃为主。本文还通过吡啶吸附红外(Py–IR)、氨气程序升温脱附(NH3–TPD)等手段对所制备催化剂的酸性进行了详细考查并证实,BA/LA(Br(?)nsted/Lewis)值较低的催化剂可以有效提高加氢解聚二苯醚的转化率和苯收率。此外,吡啶吸附红外表征还证实活性金属Ru在ASA–TiO2载体表面的引入可以增加材料的Lewis酸含量。(2)制备了HZSM–TiO2复合载体,并利用浸渍法负载活性金属Ru制备Ru5/HZSM–TiO2,以二苯醚加氢解聚反应在温和条件下对催化剂进行了性能评价。同时还通过Py–IR、NH3–TPD等手段结合性能评价结果,发现具有较低的BA/LA值和适中酸总量的催化剂具有更优良的反应活性。此外,利用TEM和XPS表征对所制备催化剂的性质进行了考察,发现在1HZSM–1TiO2中形成了新的Ti-O-Si或/和Ti-O-Al键,这可能是由于HZSM-5分子筛和TiO2之间发生相互作用所产生的,新键的形成或许也是使催化剂表现出优异的反应活性的因素之一。(3)将TiO2和HZSM–5分子筛复合并探究不同复合方式对催化剂在加氢解聚二苯醚反应中作用机制的影响。制备了几种不同复合方式制备的Ru基催化剂,同时还将其应用于温和条件下二苯醚加氢解聚的反应中,考察了催化剂加氢解聚二苯醚的反应性。其中Ru5/TiO2–8HZSM表现出最高的催化活性。实验结果表明,HZSM-5表面引入TiO2可以增强催化剂在加氢解聚反应中的芳烃产物选择性。利用NH3–TPD、Py–IR等手段对所制备催化剂的酸性进行了性质考察,表征结果证实不同的复合方式会显著影响催化剂的表面酸性分布和酸强度,其中,催化剂的Lewis酸强度和BA/LA值会显著影响二苯醚加氢解聚的反应性和芳烃产物选择性。
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