【摘 要】
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水源被重金属离子(Hg2+)污染,会严重危害人类的健康,膜分离技术可以有效解决这一问题。纳滤(NF)因具备许多传统分离技术不具备的特点而被广泛应用,纳滤技术的核心是纳滤膜材料。通过调控界面聚合过程制备的聚酰胺(PA)纳滤膜,可用于水中重金属离子的分离。国内外学者对PA膜在去除重金属离子方面做了很多研究,但对Hg2+分离的研究则很少。基于此背景,本文在聚醚砜(PES)基膜上通过界面聚合制备了COF-
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水源被重金属离子(Hg2+)污染,会严重危害人类的健康,膜分离技术可以有效解决这一问题。纳滤(NF)因具备许多传统分离技术不具备的特点而被广泛应用,纳滤技术的核心是纳滤膜材料。通过调控界面聚合过程制备的聚酰胺(PA)纳滤膜,可用于水中重金属离子的分离。国内外学者对PA膜在去除重金属离子方面做了很多研究,但对Hg2+分离的研究则很少。基于此背景,本文在聚醚砜(PES)基膜上通过界面聚合制备了COF-PA纳滤杂化膜。首先通过在底膜上引入亲水性聚多巴胺(PDA)中间层,通过中间层来调控界面聚合过程,制备出薄而致密的分离层;在此基础上,进一步在PA分离层中引入对Hg2+有选择性吸附作用的共价有机骨架(COFs)材料,协同膜的筛分与吸附作用来克服膜的渗透性和选择性之间的矛盾。采用各种表征分析研究引入改性材料对界面聚合过程的影响,并通过纳滤实验探究了引入COF后对膜分离性能和分离机制的影响。实验结果如下:(1)通过控制PDA的沉积时间来调控界面聚合过程。结果表明,随着PDA沉积时间的增加,PA/PDA(n)膜的亲水性、交联度和粗糙度都有所增加,而膜的厚度不断降低。当亲水性PDA中间层的沉积时间为120 min时,PA/PDA(120)膜有最佳的纳滤性能:渗透通量为138.44 L m-2 h-1 MPa-1,比原始膜提高了27.84%;截留率为69.8%,比原始膜提高了13.13%。膜的分离机理是筛分机理。(2)通过溶剂热法制备了COFs材料(COF-S-SH),并用液相辅助超声剥离法制备了COF-S-SH纳米片(CON)。采用界面聚合法制备了由CON填充的PA-CON/PDA(120)复合膜,并通过控制CON的沉积密度来调控复合膜的界面聚合过程。经各种表征证实了CON的引入进一步增强了膜的亲水性、交联度和粗糙度,降低了膜厚度;此外,CON的引入还为水分子提供了额外的输送通道,有利于水分子的跨膜运输;CON中的巯基还可以对Hg2+进行选择性捕捉,有效提高膜的截留性能。结果发现,当CON沉积密度为0.99 g/m~2时,PA-CON(4)/PDA(120)膜表现出最优的性能。此时,复合膜的水通量为368.02 L m-2 h-1 MPa-1,比PA/PDA(120)膜增加了165.8%。截留率为86.68%,比PA/PDA(120)膜增加了24.18%。膜的分离机理为筛分机理和吸附机理的协同作用。
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