【摘 要】
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世界人口激增,全球经济转暖,引起了能源需求扩大。可预见的是,核能是一种能够取代碳基燃料的能源。然而,核燃料循环产生的大量有毒和放射性废物对人体和环境构成了严重威胁。锝-99是核反应堆中235U或239Pu的裂变产物,由于其裂变产率高（6.1%）、半衰期长（2.13×10~5年）、溶解度高且易迁移,使其成为长寿命放射性废物安全处理处置的关键问题之一。因此,开发安全、高效的放射性锝处理策略对于核能的可
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世界人口激增,全球经济转暖,引起了能源需求扩大。可预见的是,核能是一种能够取代碳基燃料的能源。然而,核燃料循环产生的大量有毒和放射性废物对人体和环境构成了严重威胁。锝-99是核反应堆中235U或239Pu的裂变产物,由于其裂变产率高（6.1%）、半衰期长（2.13×10~5年）、溶解度高且易迁移,使其成为长寿命放射性废物安全处理处置的关键问题之一。因此,开发安全、高效的放射性锝处理策略对于核能的可持续发展具有重要意义。在我国,乏燃料后处理的环境是复杂的,针对高酸性、高盐度、强辐照场作用的条件是需要着重考虑的。本文针对乏燃料后处理环境中的高酸度条件下分离Tc O4-的难题,制备了三种阳离子金属有机骨架材料,内容如下:（1）合成了一种阳离子型锆基金属有机骨架材料（MOF-545（Fe））,通过在卟啉类配体中心鳌合金属阳离子,提高卟啉环的正电荷密度,使得整体骨架向阳离子型转变。通过吸附批试验的结果显示MOF-545（Fe）是一种能够有效去除Re O4-的阳离子型吸附剂,吸附容量达到251.5 mg/g。并且,在p H=2～7酸性范围内,MOF-545（Fe）能够实现对Re O4-的高效吸附,吸附容量保持在200mg/g以上。但是,MOF-545（Fe）在存在SO42-或高浓度NO3-等竞争离子时选择性不佳。（2）合成了一种阳离子型铁基MOFs材料（Fe-pbpta-Me）,通过N-烷基化反应将甲基接枝到铁基MOFs材料吡啶基团的N位点上,实现中性骨架的阳离子化。通过FT-IR测试证实甲基化成功,并对其吸附性能进行考察。甲基化后的材料对Re O4-显示出更高的吸附容量（Fe-pbpta-Me为125.67mg/g,Fe-pbpta为75.91mg/g）,但在甲基化过程中Fe-pbpta的结构产生较大改变,影响了其稳定性,导致Fe-pbpta-Me的稳定性不佳,仅能在p H=4～7的范围内发挥作用。虽然甲基化过程对Fe-pbpta的结构造成破坏,但实验结果证明甲基化是一种简单可行的阳离子化策略。（3）合成了一种稳定性强的锆基MOFs材料（Zr-bcpt）,其有机骨架上含有三唑类基团,可在N位点接枝甲基实现阳离子化。通过FT-IR、XRD、BET等手段证明甲基化过程中Zr-bcpt保持稳定,并成功实现甲基功能化（Zr-bcpt-Me）。吸附实验结果显示甲基化后的Zr-bcpt性能有所提升,对Re O4-的最大吸附量达到165.1mg/g,且在十分钟内达到吸附平衡,吸附机理为骨架中弱配位的Cl-与Re O4-发生离子交换作用。此外,Zr-bcpt-Me够在3M的盐酸及500℃的范围保持稳定。但Zr-bcpt-Me存在SO42-或高浓度NO3-等竞争离子时选择性不佳,仍有进一步研究的价值。
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