随着人类对环境保护问题的关注,天然气作为主要的洁净燃料也日益得到了人们的重视。将开采天然气中的CH4转换成合成气进而生产便于运输的高附加值产品或液体燃料,可以节约管道远距离输送的成本,具有较高的经济价值。其次,化石燃料的快速消耗造成CO2过量排放导致的温室效应已经威胁到人类的生存与发展,CO2的减排和利用迫在眉睫。甲烷干重整可以同时利用CH4和CO2两种温室气体转化为合成气,后续生产甲醇等具有很高商业价值的化工产品,这项技术的研发可助力我国实现“碳达峰、碳中和”的宏伟目标。然而,目前开发的Ni基催化剂在高温下会因烧结而导致积碳,使得催化剂中Ni颗粒聚集而催化效果变差。针对Ni基催化剂在甲烷干重整反应中的缺陷,在分析溶液燃烧法和非平衡冷等离子体技术特点的基础上,本文采取将两种新兴技术结合的新策略,即在燃烧过程中引入等离子体,形成微燃烧技术制备双金属催化剂,并采用XRD、TEM、H2-TPR、XPS、TG、CO2-TPD和DRIFTs等表征探究了双金属催化剂中的构-效关系。首先,分别对比了溶液燃烧法和微燃烧法制备的Ni-Cu、Ni-Co和Ni-Fe双金属催化剂在CH4-CO2重整反应中的催化性能。采用微燃烧法制备催化剂的活性更好,之后对双金属催化剂的Ni/M比进行了优化,并探讨了不同Ni/M比对催化效果的影响。同时发现在单金属催化剂中添加少量Fe可以显著提高其活性和抗积碳能力。5Ni-0.1Fe/Si O2-P催化剂的催化效果最好,在30 h的稳定性实验中,CH4转化率和CO2转化率分别维持在80%和91%,没有出现任何失活现象。其次,我们采用XRD、TEM、H2-TPR、XPS和TG对溶液燃烧法和微燃烧法制备的催化剂进行了表征。微燃烧法制备的双金属催化剂中活性金属颗粒更小,分散更均匀,金属与载体的相互作用更紧密,金属表面电子密度和晶格氧迁移率更高,表现出更优异的催化性能。最后,分别对溶液燃烧法和微燃烧法制备的催化剂进行反应动力学研究和机理分析。由微燃烧法制备的催化剂表面主要发生CO2活化,使得催化剂表面产生更多用于碳氧化的含氧物种而有效抑制积碳的生成,且在DRM反应中的活化能更低。此外,微燃烧制备的双金属催化剂增强了催化剂表面对CO2的吸附,同时高的晶格氧迁移率促进了CH4中C-H键的裂解,加速了活化的CO2与CH4分解产生的H原子的结合成HCOO-中间体,催化性能明显提高。