【摘 要】
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正极材料的发展对于促进新能源汽车行业的进步至关重要。与LiCoO2、LiMn2O4以及LiFePO4相比,层状结构的富镍材料Li[Ni1-x-yCoxMny]O2（1-x-y≥0.5）由于具有高达200 mAh g-1的放电比容量,得到了人们的持续关注。然而,高的镍含量引起富镍三元材料逐渐暴露出如锂镍混排、相变以及表面副反应等问题,导致电池性能下降。针对这些问题,本文采用溶胶凝胶法制备出高镍LiN
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正极材料的发展对于促进新能源汽车行业的进步至关重要。与LiCoO2、LiMn2O4以及LiFePO4相比,层状结构的富镍材料Li[Ni1-x-yCoxMny]O2（1-x-y≥0.5）由于具有高达200 mAh g-1的放电比容量,得到了人们的持续关注。然而,高的镍含量引起富镍三元材料逐渐暴露出如锂镍混排、相变以及表面副反应等问题,导致电池性能下降。针对这些问题,本文采用溶胶凝胶法制备出高镍LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）正极材料,通过优化制备工艺和采用锂离子导体Li0.5La0.5TiO3（LLTO）对NCM811进行表面包覆改性等措施来提升其性能,并借助X射线衍射仪（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）、蓝电测试（LAND）、电化学阻抗测试（EIS）、循环伏安测试（CV）等手段对所制备的材料进行分析和研究。研究工作如下:采用溶胶凝胶法制备NCM811,通过优化制备工艺,探究高温烧结中空气和氧气气氛、不同锂过量比例以及不同前驱体溶液pH值对样品的物相组成、微观形貌以及电化学性能的影响。研究表明,氧气气氛对于材料的晶粒长大具有一定的促进作用,得到的材料形成了良好的层状结构;适当的锂过量百分比合成的样品既避免了锂损失和氧缺陷,同时也抑制了过多表面残锂的形成,降低了界面离子迁移阻抗;在酸性前驱体溶液中形成的二次颗粒孔道较小,接触较为紧密,利于锂离子在界面的迁移。结果显示,在氧气气氛、锂过量百分比为5 mol%以及前驱体溶液pH值为5时制备出来的样品性能较佳,它的首次库伦效率为86.5%,放电比容量为193.9 mAh g-1,容量保持率为37.0%,长期循环后的表面膜阻抗仅为54.35 Ω。然而通过分析发现,上述制备参数下得到的材料在长期循环下的容量衰减仍较为严重,容量保持率较低,对其电压测试范围经过调整后,容量保持率在100圈循环后提高到75%,但是首次放电比容量下降到152.5 mAh g-1。在此基础上,利用LLTO对NCM811正极材料进行包覆改性,研究了不同包覆含量对样品的微观形貌、相组成和性能的影响。结果表明,包覆层对于材料有保护作用,降低了电解液分解产生的HF对于材料的破坏,同时合适含量的锂离子导体的存在对于锂离子的迁移有促进作用。其中,2 wt.%的LLTO包覆后材料的充放电性能、倍率性能以及循环性能相比于原NCM811材料均得到了明显提升,首次放电比容量为175.4mAhg-1,在100圈循环之后容量保持率达到了 98.9%,锂离子扩散系数为1.63×10-15 cm~2 s-1。
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