M:GaNbO4(M=Mg,Zn)晶体的探索和性能研究

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晶体材料作为材料中的一大分支,在人类生产实践中发挥着巨大作用,而以LN晶体、KN晶体、ReNbO4晶体为代表的铌酸盐晶体,作为晶体材料中新兴的研究对象,拥有优异的压电性能、铁电性能、非线性光学效应、电光效应和光折变效应,引起大量研究人员的关注。本文以铌酸盐晶体中新生长出的大体块单晶GaNbO4晶体为研究对象,进行掺杂Mg和Zn生长以改善性能。采用提拉法成功生长出M:GaNbO4(M=Mg,Zn)晶体,晶体单晶性和均匀性良好,尺寸为厘米级,基本无宏观缺陷;XPRD测试结果表明,生长的M:GaNbO4(M=Mg,Zn)晶体和GaNbO4晶体结构相同,同属单斜晶系,C2/m空间群,具有中心对称的结构,晶胞参数相近但略小于GaNbO4晶体。测量并计算了 M:GaNbO4晶体的实验密度与理论密度,结果表明晶体密度略小于GaNbO4晶体;测量得到了晶体的X射线光电子能谱并与GaNbO4晶体进行了比较,结果表明实现了 Mg2+与Zn2+的有效掺杂,同时晶体出现了杂质自补偿效应,致使晶格中氧空位的浓度增大;晶体在空气气氛中退火后,再次测量了 X射线光电子能谱,结果表明,相较于退火前晶体的氧空位浓度增大,这可能致使导电性能发生变化。对M:GaNbO4(M=Mg,Zn)晶体的光学性能进行了研究。紫外-可见漫反射光谱的表征结果表明,掺杂后的Mg:GaNbO4晶体禁带宽度相较于GaNbO4晶体产生了轻微的变化,且随着Mg离子掺杂浓度的变大而变大,而Zn:GaNbO4晶体的禁带宽度变化不大;透过光谱表明掺杂Mg离子后晶体的透光能力和透过范围基本没有改变,且保留了在较大的波长范围内(340~5000nm)透过率大于70%的性质;测量得到了 Mg:GaNbO4晶体的折射率随入射光波长之间的关系,并求得光学主轴与晶体学轴之间的空间取向关系。对Mg:GaNbO4晶体的热学性能进行了系统的研究,表征了比热、热扩散、热导率和热膨胀。Mg:GaNbO4晶体在室温时比热和GaNbO4晶体一致,为0.482 J·g-1·K-1,且同样随温度的升高而变大,但变大程度较低,500℃时为0.614 J·g-1·-1,小于GaNbO4晶体的0.687 J·g-1·K-1。Mg:GaNbO4晶体的热扩散和热导率同样随温度升高而变大,且变化幅度相比于GaNbO4晶体变化不大。Mg:GaNbO4晶体的晶体学b轴同GaNbO4晶体一样,拥有负热膨胀现象,αb=-9.773 × 10-7 K-1,约为GaNbO4晶体热膨胀系数的一半,推测原因为部分Mg离子进入晶格b轴方向之字状链的空隙中。优异的热学性能使得该晶体可在激光基质晶体领域表现出价值。对M:GaNbO4(M=Mg,Zn)晶体的高温电阻率进行了研究,Mg2+取代Ga3+形成的空穴为正电荷中心,晶格氧电离产生电子带负电荷并形成氧空位,掺杂行为会使得晶体在生长过程中趋向于自补偿这种行为,引起氧空位浓度的增加,使得电子载流子的浓度增加,导电性变好;2n2+掺杂同样使氧空位浓度增大,但Zn2+的引入容易在表面吸附污染物产生Zn(OH)2、ZnCO3使导电性变差。在流通的空气氛围中退火后,晶体的氧空位浓度进一步增大,与退火前相比,晶体的导电性均变好。1 at.%Mg:GaNbO4晶体的霍尔效应测试结果表明,导电方式是电子电导,施主缺陷为主导作用。
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