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太阳能作为一种可再生清洁能源,是解决人类能源与环境可持续发展的最佳选择,而光催化是实现太阳能转化的重要手段之一,其核心为半导体光催化技术。半导体材料利用太阳能进行氧化还原反应,降解水体中酚类污染物、抗生素、染料和重金属离子等,开发新能源的同时又缓解了水体环境的恶化。石墨相氮化碳（g-C3N4）具有可见光响应、制备成本低廉、耐腐蚀性强以及独特的电子和能带结构可调控性等优点,在众多光催化材料中脱颖而出一跃成为可见光催化领域研究的热点材料。近年来,通过形貌调控、掺杂、引入缺陷、构建异质结等策略提升g-C3N4材料的光催化活性,且在光催化产氢、CO2还原、环境治理等多领域均有应用。本论文以已报道的g-C3N4改性策略为基础,强化对光催化作用过程中光生电荷产出、分离和迁移等行为的调控。通过增加光生电荷产量、增强光生载流子的分离驱动力和提高光生电子和空穴的迁移率这三个方面,提高g-C3N4基光催化剂的光催化降解水体污染物活性。（1）构建近红外吸收CNS0.6/Au-1光催化剂及其高效催化还原Cr（Ⅵ）的研究:提出了拓宽催化剂电子跃迁类型提高光生载流子的产量实现高效催化的新思路,创建了将超细Au纳米粒子均匀分散在硫掺杂的氮化碳上制备高效复合催化剂的新方法。结果表明,S掺杂氮化碳将可见光吸收范围拓宽至495 nm,而且在保留g-C3N4原有的π→π*跃迁,还唤醒了孤对电子与共轭的g-C3N4形成n→π*跃迁。与此同时,具有等离子共振效应的Au纳米粒子经激发产生的热电子与这两种具有催化效应的π电子汇聚,大大提高了该复合催化剂生产活性电子的数目并且将该复合催化剂的可见光吸收范围拓宽到800nm。通过电子自旋共振谱（ESR）、紫外可见漫反射光谱（UV-vis DRS）和单色光实验说明了 n电子和热电子的存在及其催化作用。荧光光谱（PL）、瞬态荧光光谱（TRPL）和光电流等测试证明了 CNS0.6/Au-1具有高效的载流子分离效率,40 min内可以催化还原10ppm Cr（Ⅵ）,其降解的速率常数（k=0.07717min-1）是g-C3N4（k=0.00824 min-1）的9.4倍左右。在4次循环实验后,该光催化剂对Cr（Ⅵ）仍保持87.0%的催化转化率和具有良好的结构稳定性。（2）构建分子级共价异质结CN-PDA65增强载流子分离驱动力实现高效降解BPA的研究:提出了构建分子级共价异质结的催化剂提升光生载流子迁移驱动力的新思路,创建了苝酸接枝g-C3N4的复合光催化剂（CN-PDA65）。苝酸的接枝拓宽复合材料的可见光吸收范围至600 nm左右,提高了对太阳光的利用效率。分子级异质结的构建有效增加了光生电荷在异质结界面处分离,且g-C3N4和苝酸分子之间强的电荷定向移动有效增强了光生电子和空穴在分子级异质结界面处分离的驱动力。PL、TRPL和ESR测试结果表明,CN-PDA65的载流子分离效率明显提高、光电流响应相对于g-C3N4提高了约10.2倍和产生的降解活性物种更多。在250W氙灯（λ＞420nm）照射下,CN-PDA65可以在20min内降解完10 ppm双酚A（BPA）。在5次循环降解实验后,该复合光催化剂对BPA仍保持87.1%的降解率和具有良好的结构稳定性。该强相互作用的分子级共价异质结增加了载流子迁移界面面积和提高了载流子迁移的驱动力,为开发具有良好应用前景的无金属有机光催化剂提供参考。（3）创建双助催化剂协同提升电子和空穴双向快速迁移的CN-Br0.12/2%RhOx催化剂及其高效降解BPA性能的研究:提出了在超薄g-C3N4上掺杂Br和～2 nm RhOx纳米粒子分别作为电子和空穴转移通道的双助催化剂策略,制备了 CN-Br0.12/2%RhOx复合催化剂。超薄g-C3N4缩短了光生电子和空穴迁移至反应界面的距离,助催化剂Br和RhOx分别加速了电子和空穴的迁移速率,从而强化光生电荷的迁移率。X射线光电子能谱（XPS）、ESR、循环伏安法（CV）和莫特-肖特基曲线详细阐明了助催化剂Br和RhOx在光催化降解过程中的具体作用机理。PL、TRPL和瞬态光电流等测试说明了 CN-Br0.12/2%RhOx的光生载流子分离效率和迁移率提高。因此,CN-Br0.12/2%RhOx在9分钟内可以降解10 ppm BPA,这是迄今为止报道的g-C3N4基光催化剂中降解速率最快的。6次循环降解实验后,该光催化剂对BPA仍保持89.1%的降解率和具有良好的结构稳定性。该工作通过将超薄CN与双通道助催化剂相结合,提高了电子-空穴分离效率和迁移率,从而实现了 CN-Br0.12/2%RhOx对BPA的最快降解。综上所述,调控g-C3N4基光催化剂的电荷产出、分离和迁移过程,有效提高其光生电荷产量、分离效率和迁移率,进而提高其光催化降解污染物性能。本研究提出的方法为设计高催化性能的光催化剂提供了新思路。