【摘 要】
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背景抗生素和染料是生产与使用量大、化学组成与生物活性复杂的新兴有机环境污染物,经使用后常以母体或活性代谢物形式进入城市生活污水中,对生态环境和人民健康构成巨大威胁。近年来,以过渡金属氧化物活化过一硫酸盐（PMS）为基础的高级氧化技术,被认为是处理环境中典型有机污染物的有力手段。其中,二氧化锡（SnO2）因其来源广泛,良好的光电、导电性能受到广泛的关注,但仍存在PMS的活化能力不足的问题。因此以氧化
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背景抗生素和染料是生产与使用量大、化学组成与生物活性复杂的新兴有机环境污染物,经使用后常以母体或活性代谢物形式进入城市生活污水中,对生态环境和人民健康构成巨大威胁。近年来,以过渡金属氧化物活化过一硫酸盐（PMS）为基础的高级氧化技术,被认为是处理环境中典型有机污染物的有力手段。其中,二氧化锡（SnO2）因其来源广泛,良好的光电、导电性能受到广泛的关注,但仍存在PMS的活化能力不足的问题。因此以氧化锡为基础开发一种性能好,成本低,二次污染小的PMS活化剂具有良好的应用潜力。目的构建高效、稳定的二元锡基复合光催化剂活化PMS催化体系,探究该催化体系对有机污染物的降解效能及降解机理,为高效活化PMS催化体系的开发及其在水体有机物污染治理中的应用提供新的思路。方法利用四氯化锡作为锡源,氮掺杂碳量子点（N-CDs）/氯化钴/氯化镍作为外源掺杂,通过一步水热法制备出二元锡基复合催化剂（N-CDs/SnO2,Co3O4/SnO2,NiO/SnO2,NiCo2O4/SnO2）。使用多种表征手段对复合催化剂的微观形貌、晶体结构、元素组成以及光电响应进行测试。以染料（罗丹明B）、喹诺酮类抗生素（氧氟沙星）、四环素类抗生素（四环素）、其他抗菌药物（甲硝唑）等典型有机污染物为降解对象,在可见光下,进行活化PMS催化降解实验,利用高效液相色谱、质谱等技术手段,考察光照强度、反应温度、污染物种类种类及浓度、催化剂投加量、溶液p H值、共存无机盐等反应条件和外在环境因素对催化体系降解性能的影响并分析催化过程中的降解反应动力学,分析光催化体系中活性物种的生成规律和中间产物的急性毒性变化,通过多次降解循环实验,分析催化剂中金属离子的浸出率及其催化活性的变化,考察催化体系的稳定性和重复利用性。结果1.与纯SnO2（纳米方盒）相比,最佳复合量N-CDs/SnO2-3%复合材料活化PMS体系经过25 min的可见光催化反应后,对Rh B的降解效率为100%,表明N-CDs的复合增强了SnO2的光吸收能力,加快电子的转移效率,提升了PMS的活化效率。2.与纯SnO2（实心球）相比,Co3O4/SnO2复合纳米材料展示出较强的PMS活化性能并产生SO4·-、O2·-、OH·和~1O2等活性物种,在30 min内对氧氟沙星的降解效率达92.6%,且该催化体系在p H（5-11）范围内性能稳定。3.花状SnO2与NiO复合形成异质结催化剂,在可见光照下30 min内活化PMS对四环素的降解效率达90%,考察其降解路径发现,中间体的毒性远小于四环素。4.NiCo2O4/SnO2复合催化剂具有规则的球形结构,展示出优异的光响应能力,在可见光照射下30 min内活化PMS对甲硝唑可完全去除,且Ni和Co的元素浸出率极低。体系中~1O2被确定为主要的反应活性物质,而O2·-、OH·和SO4·-起次要作用。结论本研究建立了基于改性不同形貌结构二氧化锡半导体的PMS活化技术,通过反应条件优化和外在环境因素探索,制备了系列PMS活化催化剂N-CDs/SnO2、Co3O4/SnO2、NiO/SnO2以及NiCo2O4/SnO2。研究结果表明,SnO2基催化剂活化PMS体系在对多种典型的PPCPs（如染料、抗生素等）的降解效率高,二次污染小,且中间产物毒性明显降低,对实际环境中不同水质均有一定的净化作用,证实了该体系在PMS活化领域的应用潜质,为处理环境中典型有机污染物中的实际应用提供理论指导和技术支持。
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