咖啡渣负载纳米金属催化剂的制备及其在水处理中的应用研究

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随着社会的快速发展,石油资源的过度消耗使得环境和资源问题愈发严峻。在碳中和的要求下,以生物质资源代替传统化石资源用于制造、轻工、化工等行业受到各个国家的青睐。在众多的生物质资源里,以秸秆、咖啡渣和花生壳等农林废弃物为代表的生物质废弃资源数量庞大。将这些废弃生物质资源转化为化学品以及化学新材料等高附加值产品对实现可持续发展具有重要的意义。根据国际咖啡组织(International Coffee Organization,ICO)统计,每1吨咖啡豆可以产生近650 kg的咖啡渣,全球每天消耗超过30亿杯咖啡的同时也产生了大量的废弃物——咖啡渣。这些废弃生物质资源大部分被焚烧、倾倒在垃圾填埋场。然而,咖啡渣中存在咖啡因、多酚和单宁等多种对环境以及生态有害的有机成分,直接进入生态系统会给环境造成沉重的负担。因此,不断对咖啡渣的循环体系进行完善,将咖啡渣“变废为宝”对改善环境以及资源的有效利用都具有重要的现实意义。本论文对咖啡渣的微纳结构进行利用,对咖啡渣进行预处理和纳米金属复合制备出新型催化材料,并对其进行了一系列的研究:(1)通过对咖啡渣(SCG)进行漂白处理制备白色的脱木素咖啡渣(D-SCG)。在碱处理去除咖啡渣中的油脂、蛋白质等物质后,再加入8 wt%的过氧化氢溶液进行漂白处理,得到白色的脱木素咖啡渣。在进行脱木素处理后,由于咖啡渣木质纤维骨架中的大量填充物被去除,咖啡渣的类似蜂窝的规则多孔结构显现,并且在咖啡渣的表面上暴露出大量的纳米纤维素。相较于原始咖啡渣,脱木素咖啡渣的纤维素结晶度更好,显示出更加尖锐和对称的结晶峰。另外,由热重分析可知,脱木素咖啡渣在200℃下具有较好的稳定性。之后对脱木素咖啡渣进行染料吸附实验,证明漂白咖啡渣对罗丹明(Rh B)和亚甲基蓝(MB)都具有一定的吸附作用。(2)通过原位氧化还原反应,能够在脱木素咖啡渣上成功还原得到纳米钯颗粒(Pd NPs),得到负载纳米钯的咖啡渣催化剂(Pd-D-SCG)。研究发现,脱木素咖啡渣能通过自身作用对Pd2+进行原位还原,而漂白脱木素后暴露的表层纳米纤维素结构为纳米钯颗粒提供结合位点的同时,还能够对纳米Pd起到限域作用,有效防止了纳米Pd的聚集效应,使得还原得到的纳米Pd尺寸在2-11 nm之间。该催化剂在去除亚甲基蓝和4-硝基苯酚(4-NP)的加氢反应中具有较高的催化活性,在室温下可以将蓝色的亚甲基蓝和黄色的4-硝基苯酚在100 s和150 s内变为无色。此外,Pd-D-SCG还可以重复使用,在对4-硝基苯酚进行5次循环催化后活性仍在80%以上。(3)在对原始咖啡渣进行漂白之前,利用醇水溶液对咖啡渣中的活性物质进行提取。再利用提取液进行原位氧化还原反应,在脱木素咖啡渣上负载铁基材料,得到负载纳米铁颗粒的咖啡渣催化剂(Fe-D-SCG)。由于咖啡渣多孔结构和表面纳米纤维素的存在,纳米铁颗粒的分布较为均匀分散。研究发现,该催化剂通过类芬顿氧化反应能够在21 min内达到对四环素80%的降解。
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