近些年来,我国工业化与现代化的进程愈加深入,随之而来的环境问题日益引起人们的广泛关注。为解决这一问题,上世纪末,绿色化学概念应运而出,并被快速应用到有机合成、生物医学和分析检测等领域。作为有机合成与绿色化学的交叉学科,绿色有机催化旨在策略性解决传统合成化学中存在各种不友好的途径,如有毒溶剂泛用,贵重金属催化剂高流失,大量含毒废水的产生等问题。而机械化学作为一门新兴发展的交叉学科,它替代了传统的化学热手段,在生产过程中避免了有毒有机溶剂的使用,因此为实现化学品生产过程中的绿色化带来了新的机遇,而高效且稳定的催化剂构建成为助力机械化学发展的主要动力。无机高分子聚合物是一种新型的聚合物材料,具有独特的结构和电子特性。其中含铝铁元素的聚合物（PAC和PAFC）可由矿产或者工业废弃物为原料调节制备。该类材料具有多核的金属阳离子络合结构（M-O）,被证明是水处理过程中的高效絮凝剂,作用远超于明矾等传统水处理剂。课题组先前的研究已经表明聚合氯化铝（PAC）可以被用于绿色合成与催化,这得益于其良好的环境相容性和多核多羟基的侨联结构。利用无机高分子聚合物替代传统路易斯酸应用于机械化学品生产的研究策略将可能成为突破LASSC催化剂体系发展瓶颈的方法之一。本课题基于环境友好的PAFC与硅胶,以机械化学的手段设计并实现了一种由无机高分子聚合物型路易斯酸和硅胶在无溶剂机械研磨法下原位制备纳米催化剂（PLASC）的绿色方法,彻底解决了 LASC和LASSC体系中溶剂与表面活性剂带来的环境污染问题,在路易斯酸固相法研究的绿色化进程中迈向了更高的台阶。主要的研究内容包括:（1）由无机高分子聚合物型路易斯酸作为主催化剂、硅胶作为助催化剂与载体,在无溶剂机械研磨法下原位制备了 PLASC纳米催化体系,并采用一锅煮法在连续研磨条件下合成了3-烷基吲哚衍生物（35-75%）、β-氨基醇衍生物（90%）、苯并咪唑衍生物（85-90%）和喹喔啉衍生物（93-99%）等4类化合物,完成了上述4类反应的条件筛选和底物扩展工作。研究发现,PLASC催化剂在某些有机合成中的活性明显优于PAFC与PAC,更是显著优于日前的LASSC体系,具有极高的稳定性、易于回收再利用、极低的E因子等显著的绿色化学特性。（2）通过SEM、HR-TEM、FT-IR、XRD、XPS、NH3-TPD等测试以及溶液形态研究,发现并证实了 PAFC与硅胶在研磨过程中受机械力作用下在硅胶表面发生的原位自组装机制和在化学性重整后生成的新催化活性物种-硅氧铝铁多核金属复合体,揭示真正的活性中心-O-Fe-O-Si-O-/-O-Si-O-Al-O-化学键单元,并且发现该化学键单元为纳米级纤维结构,稳定性很高,能够重复使用至少10次以上而不失活。同时在克级反应中应用并以高收率得到目标产物。（3）以双香豆素甲烷的合成为模板反应,完成了 PLASC纳米催化剂、市售聚合硅酸铝铁以及以溶胶-凝胶法合成的AlCl3/FeCl3@硅胶复合材料三者的催化性能对比,并在此基础上完成了铬烯、2-氨基-4H-铬烯等化合物的合成。另结合日前课题组的研究以及FT-IR、XRD等测试分析,从结构化差异性方面分析了三种催化剂的作用机制,最后充分证实了机械研磨制备的PLASC纳米催化的显著优越性。