聚糖醛酸与钙离子的络合机理及其凝胶化调控

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聚糖醛酸是一类重要的食品大分子,在食品工业中有着广泛的应用。海藻酸钠和果胶是两种代表性的聚糖醛酸,由于具有天然、无毒、生物可降解等优点常被用作胶凝剂、增稠剂、乳化剂、稳定剂等。支撑上述应用的关键特性是聚糖醛酸与二价金属离子的络合能力和凝胶化。本论文以海藻酸钠和果胶为原材料,制备和表征不同分子量的低聚糖醛酸,研究低聚糖醛酸对聚糖醛酸的离子络合及凝胶化的调控机理。主要结论如下:1、以海藻酸钠(ALG)为原料,采用酸水解法制备了低聚古洛糖醛酸(GB)和低聚甘露糖醛酸(MB)。通过控制酸水解时间和pH,得到的GB1、GB2的分子量分别为12.1kg/mol和44.5kg/mol,古洛糖醛酸含量高达92.0%和85.1%。得到的MB1和MB2的分子量分别为5.4kg/mol和52kg/mol。以高酯果胶(HMP)为原料,采用酶解法制备了低聚半乳糖醛酸(GaB)。GaB的分子量为66.2kg/mol,甲酯化度约5.2%,半乳糖醛酸含量高达81.3%。原料样品处理前后弗罗里分散指数υ值从0.585升高到0.878,表明处理前的聚糖醛酸在分散相中表现为柔性或半柔性的线性大分子,而低聚糖醛酸在分散相中表现为刚性的棒状分子。2、采用固有粘度法研究了五种低聚糖醛酸对ALG与钙离子络合行为的影响。结果表明,与单一的ALG溶液相比,加入MB1、MB2不影响ALG与钙离子的络合行为,而加入GB1、GB2后需要更高浓度的钙离子实现体系相对粘度的增长,且相对粘度增长速率随低聚物浓度增加而减慢。其中GB1对ALG的调控效果更明显,这是因为GB1具有更低的分子量和更高的古洛糖醛酸含量。加入GaB的ALG体系在更低的钙离子浓度下即可实现相对粘度的增长,且相对粘度增长速率基本一致,这可能与GaB的架桥作用有关。此外,研究了五种低聚糖醛酸对ALG凝胶持水能力的影响。结果显示,GB1、GB2的添加可显著提高ALG凝胶的持水能力,而MB1、MB2、GaB的添加对ALG凝胶的持水能无明显影响。3、通过流变学等方法研究了GB对ALG凝胶行为的调控机理。结果显示,在低钙区(0.25<R<0.60),钙离子浓度为10.24mM时,0.5%ALG体系的饱和凝胶模量随GB浓度升高而降低。R(即[Ca]/[G])固定在0.60时,0.5%ALG体系的饱和凝胶模量在添加GB后基本保持恒定。以罗丹明123标记GB,检测到ALG/GB混合体系在R=0.25时荧光强度随GB浓度的升高呈线性递增。原子力显微镜结果显示,GB的添加阻碍了ALG三维网络结构的形成。这表明在低钙区ALG和GB分别单独结合钙离子形成二聚体,且GB的添加抑制了ALG体系的凝胶化。在高钙区(R>0.60),与单一ALG体系相比,GB的添加引起ALG饱和凝胶模量的增加。原子力显微镜结果显示,添加GB后ALG分子链横向聚集程度明显增大。这表明在高钙区GB形成的二聚体促进了ALG体系的凝胶化。综上提出了GB和ALG在钙离子诱导下的“竞争络合”机理。4、通过流变学等方法研究了GB对低酯果胶(LMP)凝胶化行为的调控作用。结果表明,在低钙区(R<0.25),钙离子浓度为1.8mM时或固定R=0.10时,0.5%LMP体系的饱和凝胶模量随GB浓度升高而增加。原子力显微镜结果显示,GB的添加促进了LMP三维网络结构的形成。在中钙区(0.25<R<0.60),GB的添加抑制了LMP三维网络结构的形成。在高钙区(R>0.60),GB的添加引起了LMP分子链聚集程度的增大。这表明GB在低钙区促进了LMP体系的凝胶化,在中钙区抑制了LMP体系的凝胶化,而在高钙区则再次起到促进作用。
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