【摘 要】
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对传统的石油基塑料有很重要的替代作用的聚乳酸(PLA),聚ε-己内酯(PCL)以及聚碳酸酯(PPC)作为新型的环境友好型高分子材料是目前重要的生物可降解高分子材料之一,在各个领域
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对传统的石油基塑料有很重要的替代作用的聚乳酸(PLA),聚ε-己内酯(PCL)以及聚碳酸酯(PPC)作为新型的环境友好型高分子材料是目前重要的生物可降解高分子材料之一,在各个领域都有着优良的应用前景。它们来源于环酯单体的开环聚合,迄今为止开环聚合在高分子领域已经有接近20年的发展了,大部分理论基础已趋近完善,而调控聚乳酸的链段,研究聚合一系列环酯的嵌段聚合物,可调控的开关聚合等新型热点研究近些年正在兴起,化学调控,变构调控等调控方法已经被国内外许多学者开始研究。我们因此尝试了一种全新的调控聚合的方式,通过电解法(Bulk Electrolysis)能够改变以席夫碱为主体结构的金属催化剂的金属中心价态,在特制的电解池中,在三电极系统下通过循环伏安法(Cyclic Voltammetry)测定氧化还原所需电压,给予催化剂金属中心确定电压,令金属中心三价(III)与二价(II)之间相互转换,从而在聚合过程中对单体聚合进行干预与控制,应用这种绿色电化学,操作简单的方法实现开关聚合。在本文中我们具体合成了4种席夫碱氯化锰催化剂(salen-Mn),并通过这种新型的电化学氧化还原控制来改变催化剂金属中心价态从而控制丙交酯(LLA)和ε-己内酯(ε-CL)单体的聚合,合成了席夫碱氯化铁(salen-Fe)催化剂并研究了它经过电氧化还原后调控丙交酯和ε-己内酯单体聚合的控制效果,席夫碱氯化钴催化剂在二价的时候可以聚合丙交酯单体,而三价的时候能够催化聚合聚碳酸酯通过氧化还原剂实现了丙交酯二氧化碳交替共聚,所以合成了席夫碱钴(salen-Co)尝试通过这种新型电化学控制手段在不加影响聚合环境的氧化还原剂的情况下,对丙交酯单体和邻苯二甲酸酐(PA)单体进行催化共聚调控。
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