本文设计制备了氧化石墨烯负载的双亚胺钯、镍和镍/钯双金属催化剂自组装膜(F-GO-Pd、F-GO-Ni、F-GO-Ni/Pd1、F-GO-Ni/Pd2、F-GO-Ni/Pd3),并通过各种检测手段对催化剂进行了表征。以Suzuki反应为模板反应,研究了不同催化剂的催化性质和氧化石墨烯在催化中的作用。通过动力学研究、热过滤、催化剂中毒等实验以及在线红外(ReaIR)、X光电子能谱(XPS)等表征手段对催化机理、催化剂循环过程中的失活机理和双金属催化的协同机理进行了研究。主要研究内容和所得结论如下:1.合成了一种新颖的双亚胺配体,并成功将双亚胺配体接枝到氧化石墨烯纳米层,通过自组装的方法制备出新型的氧化石墨烯固载的双亚胺钯催化剂自组装膜(定义为F-GO-Pd)(Figure 1)。通过X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外(FT-IR)、拉曼(Raman)、X光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)等多种测试手段对制备的催化剂F-GO-Pd进行了表征。2.以Suzuki反应为反应模板,研究了F-GO-Pd催化剂的非均相催化性质。研究结果表明:F-GO-Pd具有很高的催化活性,很少的催化剂用量(0.01mol%)就可在温和的条件下取得几乎定量的产率,反应TOF值可达到20000 h-1以上,在室温条件下F-GO-Pd仍可有效催化Suzuki反应,催化剂可以循环使用7次。3.通过动力学研究、热过滤测试、催化剂中毒实验、在线红外、X光电子能谱等手段,对F-GO-Pd催化Suzuki反应的机理进行了详细的研究。研究结果表明:F-GO-Pd催化的Suzuki反应是在界面进行的非均相反应(Figure2)。通过SEM、TEM、Raman、XRD等表征手段,对F-GO-Pd催化剂循环使用过程钝化失活机理进行了研究。结果表明:F-GO-Pd催化剂在循环过程中发生了轻微的聚集,改变了催化剂表面微环境,使得催化活性发生改变。4.通过自组装的方法,制备了F-GO-Ni催化剂自组装膜。同时通过调节不同镍钯比例制备了镍钯原子比(2136:1、333:1、97:1)的双金属催化剂自组装膜F-GO-Ni/Pd1、F-GO-Ni/Pd2、F-GO-Ni/Pd3(Figure 3),并使用XRD、FT-IR、UV-Vis DRS、XPS、SEM对制备的氧化石墨烯负载双亚胺镍、镍/钯双金属催化剂进行了表征。5.研究了氧化石墨烯负载双亚胺镍和双金属催化剂的催化性能。F-GO-Ni催化Suzuki反应可以达到中等的产率。不同的镍/钯比例的双金属催化剂中,F-GO-Ni/Pd2催化Suzuki反应产率高达99%。为了尽可能减少钯用量我们选用F-GO-Ni/Pd1催化剂,在最优反应条件下F-GO-Ni/Pd1催化Suzuki反应产率高达99%,反应TOF值可达到21492 h-1以上,并有着良好的底物适用性,特别是对氯代底物也有中等的催化活性。6.通过动力学研究、热过滤测试、催化剂中毒实验,对F-GO-Ni/Pd1催化Suzuki反应机理进行了详细研究。同时利用XPS初步研究了双金属催化剂中镍/钯双金属协同作用的机理。结果表明:F-GO-Ni/Pd1催化的Suzuki反应是在界面进行的非均相反应,双金属中钯的掺杂改变了催化剂的化学环境,从而使得载体向金属中心转移电子,提高了镍的催化活性。