【摘 要】
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截止至2021年,我国已连续12年成为全球机动车产销第一大国,机动车尾气已成为我国空气污染物的重要来源,尾气污染防治的紧迫性日渐凸显。机动车尾气污染物主要包括一氧化碳（CO）、碳氢化合物（HC）、氮氧化物（NOx）、颗粒物（PM）等,其中CO年均排放量占这四类污染物总量的75%以上。在寻求绿色可再生能源的同时,开发高效的CO催化净化装置,已成为近年来研究领域关注的焦点。其中,整体式催化剂由于具有良
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截止至2021年,我国已连续12年成为全球机动车产销第一大国,机动车尾气已成为我国空气污染物的重要来源,尾气污染防治的紧迫性日渐凸显。机动车尾气污染物主要包括一氧化碳（CO）、碳氢化合物（HC）、氮氧化物（NOx）、颗粒物（PM）等,其中CO年均排放量占这四类污染物总量的75%以上。在寻求绿色可再生能源的同时,开发高效的CO催化净化装置,已成为近年来研究领域关注的焦点。其中,整体式催化剂由于具有良好的传热特性、低排气阻力、高机械强度等优势,有望取代颗粒型催化剂,在机动车CO尾气处理领域发挥巨大的应用潜力。SiC多孔陶瓷具有更高的机械强度、优异的抗热震性、良好的耐腐蚀性、较低的热膨胀系数等特点,有望取代堇青石蜂窝陶瓷,成为新一代催化剂载体材料。然而,高的烧结温度极大地增加了 SiC的制备成本。本文采用氧化反应结合法在中温（1300-1500℃）下合成莫来石结合相,并通过引入CaF2烧结助剂,生成棒状/晶须状的莫来石增强相,获得了高性能的莫来石结合/增强SiC多孔陶瓷载体,并对其催化性能进行了研究。主要结果如下:（1）凝胶注模成型方法与氧化反应结合烧结工艺相结合,充分发挥凝胶注模成型、造孔一体化以及氧化结合法简单、成本低的优势。在Al（OH）3+Y2O3烧结助剂基础上,引入CaF2促进了方石英向莫来石的转变和莫来石的择优生长,在中温下（1300-1500℃）成功制备出莫来石结合/增强SiC多孔陶瓷。得益于方石英相的抑制和莫来石晶须的形成,SiC陶瓷开孔隙率为41.3%,抗弯强度高达67.6MPa,压汞法测得孔径尺寸仅为389.26nm,且具有良好耐碱腐蚀性能,在80℃加热的10%NaOH溶液中腐蚀8h后强度仍保持在36MPa以上,为高性能多孔SiC载体的高效低成本制备奠定了基础。（2）以自制的SiC多孔陶瓷为载体,利用超声辅助浸渍法负载催化活性物质,制备了 CuO-CeO2-ZrO2/SiC整体式催化剂。研究了浸渍时间和焙烧温度对催化活性物质负载效果的影响,并对其CO催化性能进行了研究。随着超声浸渍时间的延长,载体上活性物质的负载量先增加后减少,负载量的变化与超声波的作用机制转变有关。CuO-CeO2-ZrO2/SiC整体式催化剂表现出较好的低温活性,起燃温度低于120℃,在248.4℃可实现CO的完全转化。
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