【摘 要】
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硅材料在嵌锂/脱锂过程存在体积效应严重、锂离子传导率和电子导电率较差等问题,这使得硅负极材料的商业化应用受到了制约。通过降低材料尺寸、合理设计结构、复合新技术等手段,来不断的优化和提升材料性能,这对硅负极材料的应用具有重要意义。本论文设计合成了两种硅负极材料——“海胆”结构纳米硅-碳/二硫化钼负极材料和纳米硅-碳/石墨负极材料。通过大量的表征手段,本文证实了负极材料存在独特的三层结构,分析了负极材
【基金项目】
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宁夏东梦能源股份有限公司委托项目:用于负极材料的纳米硅粉制备及产业化应用技术研究,项目编号:XDHT2017332A;项目起止日期:2017.07-2019.07； 宁夏回族自治区东西部科技合作项目:“EDM”法制备晶体硅延伸技术的研究,项目起止日期:2017.08-2019.12； 福建省高校产学合作项目:“锂离子动力电池高镍N
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硅材料在嵌锂/脱锂过程存在体积效应严重、锂离子传导率和电子导电率较差等问题,这使得硅负极材料的商业化应用受到了制约。通过降低材料尺寸、合理设计结构、复合新技术等手段,来不断的优化和提升材料性能,这对硅负极材料的应用具有重要意义。本论文设计合成了两种硅负极材料——“海胆”结构纳米硅-碳/二硫化钼负极材料和纳米硅-碳/石墨负极材料。通过大量的表征手段,本文证实了负极材料存在独特的三层结构,分析了负极材料的形貌和组分,探索了优异电化学性能背后的原因。具体的研究工作和成果如下:（1）通过溶胶-凝胶、水热、碳化等工艺和方法,成功合成了这种独特的“海胆”结构的材料。在电化学测试当中,“海胆”结构纳米硅-碳/二硫化钼负极材料表现出了良好的结构稳定性,相对于“蛋黄”结构的硅碳材料,该材料结构在循环过程中更加稳定,不容易发生破裂。同时,“海胆”结构纳米硅-碳/二硫化钼负极材料呈现出了优异的电化学性能。在1A·g-1大电流密度下,经过400圈的长循环之后,可逆比容量仍然可以稳定在1025 mAh.g-1。（2）首先通过球磨混合,随后热解碳化,合成了三层结构的纳米硅-碳/石墨负极材料。同时,本文通过采用铁质和非铁质的球磨装置制备了两种纳米硅-碳/石墨负极材料,并发现铁质装置将引入Fe3O4杂质,使得铁质装置制备的纳米硅-碳/石墨负极材料具有更加优异的电化学性能,具体数据如下:在1 A·g-1大电流密度下,经过500圈的长循环之后,可逆容量仍然可以维持在914 mAh.g-1。（3）针对“海胆”结构纳米硅-碳/二硫化钼负极材料,通过透射电子显微镜观察Li15Si4合金的脱锂行为,证实了二硫化钼的存在有利于脱锂行为的进行。同时,通过GITT技术,证实了二硫化钼的存在能够提升锂离子扩散速率。对于纳米硅-碳/石墨负极材料,通过引入对照实验和GITT技术,证实了Fe3O4的存在能够提高纳米硅-碳/石墨负极材料的电化学性能,以及Fe3O4的存在并没有对Li+扩散动力学产生明显的影响。
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