【摘 要】
:
甲烷选择性氧化和定向活化被称作催化界的“圣杯”。开发在低温条件下以分子氧(O2)氧化CH4直接制CH3OH的技术是领域里的挑战性课题。本论文发现,以循环水作为接地极,采用新型同
论文部分内容阅读
甲烷选择性氧化和定向活化被称作催化界的“圣杯”。开发在低温条件下以分子氧(O2)氧化CH4直接制CH3OH的技术是领域里的挑战性课题。本论文发现,以循环水作为接地极,采用新型同轴介质阻挡放电反应器(DBD)可在低温常压下实现CH4/O2等离子体直接合成甲醇,进一步研究负载型金属催化剂得出Ni基催化剂可与CH4/O2等离子体协同提高CH4转化率和CH3OH选择性。相关结果结论如下:1.通过考察CH4/O2等离子体的反应条件,发现短停留时间和低放电功率时甲醇选择性较高。结合0维模拟计算(ZD-Plaskin)推测出CH4/O2等离子体生成CH3OH及其它副产物的反应路径。2.通过考察金属催化剂对CH4/O2等离子体合成CH3OH反应的影响,发现Ni/γ-Al2O3催化剂有利于等离子体催化CH4氧化制CH3OH;进一步研究发现,质量负载量为10%的Ni/γ-Al2O3催化剂反应效果最佳,CH4转化率为6.4%,甲醇选择性为50.0%。3.对Ni/γ-Al2O3催化剂进行XRD、XRF、TPR、XPS、HRTEM、HADDF-STEM以及氮气物理吸附等催化剂表征,发现与载体具有强相互作用的NiO晶相(β-NiO)对等离子体催化CH4氧化制CH3OH有着重要作用;对CH4/O2等离子体进行原位光学诊断可知,CH4/O2等离子体中含有高活性自由基团CH3和O(1D),并且发现Ni/γ-Al2O3催化剂有利于吸附H自由基;结合上述0维模拟计算、催化剂表征及等离子体诊断结果,本文认为β-NiO是该反应的活性中心,且等离子体气相物种与活性中心的相互作用对促进CH3OH生成具有重要的作用。
其他文献
炭疽芽胞杆菌引起的炭疽病是五大人畜共患病之一,危害性极强,对世界各地的人类健康及畜牧业都构成了严重威胁。炭疽芽胞杆菌能导致皮肤炭疽、肺炭疽、肠道炭疽等疾病。炭疽芽胞
当内部物流能力不足以承担从一个地方到另一个地方的货流运输时,卡车运输服务对于发货人来说就是一项很重要的服务外包活动,而设置路线分配给运营商的一个重要手段就是货物托运
本文以非线性科学重要分支之一的孤立子理论为研究背景,基于构造高维、变系数、离散的非线性偏微分方程精确解的问题,给出一种获得变系数微分-差分方程的双线性B(a|¨)cklund变
酰胺酶(EC3.5.1.4)是一类能够催化水解酰胺键生成相应氨基和羧基的水解酶,在工业上主要应用于丙烯酸、烟酸等重要化工原料的生产。近几年发现来源于Nocardiafarcinica的聚酰胺酶
回归模型是回归分析中重要的一部分,本文主要讨论在椭球约束下的回归模型。本文为了解决设计矩阵X出现的复共线问题(也就是X为病态)时,β的LS(least squares)估计的长度将在m维空间
众所周知,变分不等式问题是应用数学中一个重要的研究领域。因为它不仅涵盖了一般意义下的优化问题,还为表达其他领域中的大量问题提供了一个完美的背景,比如工程问题,最优化问题
近年来,许多学者对一维动力系统中异状点的相关特性做了全面而深入的研究.本文在此基础上对一类n维自映射迭代产生的动力系统中异状点的相关特性做了一些深入研究.分别得到如
补阳还五汤出自清代医林改错,主治气虚血瘀相关症状,在临床上被广泛使用。除其在中医药里常用的功效之外,现代药理研究发现补阳还五汤有显著神经保护作用,并对神经退行性疾病
本文研究了无约束多时滞系统最优控制问题及带连续状态约束的单时滞系统最优控制问题,时滞系统最优控制问题其本质仍然是一个非线性规划问题.利用现有的非线性优化方法来求解
线性规划问题是最简单的优化问题,在最优化问题的发展进程中起着重要的作用。但是其发展却不是很顺利,直到Dantzig系统的提出了线性规划问题并给出了求解线性规划问题的具体方