【摘 要】
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钙钛矿太阳电池（PSC）以其原材料来源丰富、潜在成本低廉,光电性能良好等优势被人们认为是一类极具发展潜力的新一代太阳电池技术。特别是有机无机杂化PSC,更是因其良好的光伏特性引起了研究者们的极大兴趣,迄今为止,有机无机杂化PSC的最高认证效率已经达到了25.7%,其光电性能可与单晶硅太阳电池相媲美。尽管目前PSC的最高认证效率已经达到了25.7%,但是这与单结PSC的理论Shockley-Quei
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钙钛矿太阳电池（PSC）以其原材料来源丰富、潜在成本低廉,光电性能良好等优势被人们认为是一类极具发展潜力的新一代太阳电池技术。特别是有机无机杂化PSC,更是因其良好的光伏特性引起了研究者们的极大兴趣,迄今为止,有机无机杂化PSC的最高认证效率已经达到了25.7%,其光电性能可与单晶硅太阳电池相媲美。尽管目前PSC的最高认证效率已经达到了25.7%,但是这与单结PSC的理论Shockley-Queisser极限效率（30.5%）仍然相差较远。同样,尽管在过去的十年中PSC在改善稳定性方面取得了很大的进步,但目前仍然达不到商业化应用的标准。因此,如何制备高效稳定的PSC是一个亟待解决的问题。针对上述问题,本论文采用二乙基二硫代氨基甲酸钠（Na DDTC）通过掺杂或表面处理来提高PSC的器件性能与稳定性。本文的主要研究内容如下:1.通过引入有机盐Na DDTC作为添加剂,采用一种新颖的Na+和有机盐离子共掺杂策略,来提高PSC的效率和稳定性。研究发现,有机盐离子能与Pb2+螯合从而延缓钙钛矿薄膜的结晶过程,同时无机离子在形成的钙钛矿多晶薄膜界面处富集,钝化钙钛矿界面处的悬挂键。这使得掺杂Na DDTC后的钙钛矿薄膜具有更大的晶粒尺寸、更长的载流子寿命和更低的缺陷态密度。通过调控添加剂的含量,实现了大晶粒紧密堆积的钙钛矿薄膜吸收层。当Na DDTC的添加量为0.5 mol%时,PSC的光电转换效率提高到了22.69%,并且未封装的器件在40%的相对湿度条件下存放30天后仍保留了初始效率的85%。因此,Na DDTC是一种非常有潜力的添加剂,能够有效提高器件的光电转换效率和稳定性。2.PSC的效率和稳定性是决定其是否适用于商业应用的两个关键指标。钙钛矿层的表面终端不仅对器件的光电转换效率起着关键作用,而且对其长期稳定性也起着至关重要的作用。该工作通过在钙钛矿薄膜表面旋涂Na DDTC,使其与钙钛矿薄膜的表面终端作用,以减少钙钛矿薄膜的表面缺陷。一方面,配体阴离子通过螯合键与薄膜表面的铅离子结合以有效抑制离子迁移;另一方面,理论计算和实验结果证实,螯合键的形成能有效地消除Pb-I和FA-I终端上的深能级缺陷,包括Pb I和Pb簇缺陷。最终,器件的PCE增加到了24.52%,Voc增加到了1.19 V,FF增加到了81.53%。经Na DDTC表面处理后的未封装的器件在25%的相对湿度条件下存放50天后,仍然保持了初始效率的90%,并且在85°C下存放300 h后,仍保持了80%的初始效率。因此该策略为提高钙钛矿太阳电池的PCE和长期稳定性提供了一种简单的方法。
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