【摘 要】
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卤键作用是一种重要的非共价作用力,可应用于超分子化学领域构建微观形貌可调控的功能材料。卤键的键能分布在5-180 k J/mol,键能的范围大,在分子识别中具有重要应用。与氢键作用相比,卤键作用在极性溶剂中能稳定存在,且键能变化幅度更大,在构建水溶液自组装超分子体系具有显著优势。基于卤键作用构建的超分子体系已经成为合成化学以及纳米科学领域的研究热点。然而,到目前为止,卤键作用介导的乳液液滴内受限组
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卤键作用是一种重要的非共价作用力,可应用于超分子化学领域构建微观形貌可调控的功能材料。卤键的键能分布在5-180 k J/mol,键能的范围大,在分子识别中具有重要应用。与氢键作用相比,卤键作用在极性溶剂中能稳定存在,且键能变化幅度更大,在构建水溶液自组装超分子体系具有显著优势。基于卤键作用构建的超分子体系已经成为合成化学以及纳米科学领域的研究热点。然而,到目前为止,卤键作用介导的乳液液滴内受限组装研究还处于初期探索阶段,亟需建立和完善切实可行的调控方法学。本文基于I.N卤键作用介导的聚合物三维受限自组装方法制备了具有丰富形貌的纳米粒子,并揭示了内部微结构有序-有序相转变的调控机制。具体研究内容如下:（一）采用聚苯乙烯-b-聚（4-乙烯基吡啶）(PS51k-b-P4VP18k)两嵌段共聚物中的P4VP嵌段作为卤键作用受体;通过可逆加成-断裂链转移聚合（RAFT）设计合成卤键作用供体:聚丙烯酸3-（2,3,5,6-四氟-4-碘苯氧基）丙酯(PTFIPA32k),该聚合物侧基上的碘（I）元素能与P4VP链段中的氮（N）元素形成卤键相互作用,形成供体-受体对（I.N）组装单元。通过调控PTFIPA32k的添加量以及改变表面活性剂种类,PS51k-b-P4VP18k/PTFIPA32k在三维受限环境中形成了具有丰富内部形貌的聚合物微球,包括球状、柱状、蠕虫、洋葱、反相柱等。此外,通过选择性溶胀/退溶胀聚合物微球中的P4VP链段,制备了介孔微球、纳米盘、扭曲线团等解组装体。通过卤键相互作用,P4VP键合PTFIPA32k,进而增大P4VP相区尺寸,选择性的改变组装单元的微观结构,实现了微球形状、内部结构和表面组成的有效调控。（二）采用聚苯乙烯-b-聚（2-乙烯基吡啶）-b-聚环氧乙烷(PS75k-b-P2VP21k-b-PEO16.5k)三嵌段共聚物中的P2VP作为卤键作用受体,PTFIPA32k作为卤键作用供体,通过I.N缔合构建组装单元。由于复杂的化学结构,三嵌段共聚物在稀溶液中自组装形成的胶束形貌更具多样性,如螺旋状、环状和巨大的节段蠕虫等。在三维受限条件下,通过调控PTFIPA32k的添加量、及改变表面活性剂种类,PS75k-b-P2VP21k-b-PEO16.5k/PTFIPA32k组装形成了球状空腔、层状空腔、环状空腔等微球结构。通过卤键相互作用,P2VP键合PTFIPA32k,进而增大P2VP相区尺寸,构建了内部结构更加丰富的微球,实现了微球形貌的有效调控,并设计出系列空腔结构的微球,可应用于药物载体、催化剂载体、杂化材料模板等领域。
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