【摘 要】
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进入二十一世纪,中国已经步入工业高速发展阶段,由石化、表面涂装等生产行业导致的环境污染日益严重,尤其是大气中的VOCs含量持续上升,这一严峻形势已成为我国大气治理的首要解决问题。由于我国煤炭资源的过度开采和利用,大量的煤化工产品使用后以临时堆积的方式处理,造成了固废资源的堆积,不仅导致了土地资源的浪费,而且危固废会致使更严重的环境污染。因此本研究采用固废资源废弃活性炭为碳源,利用自主研发的活性炭制
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进入二十一世纪,中国已经步入工业高速发展阶段,由石化、表面涂装等生产行业导致的环境污染日益严重,尤其是大气中的VOCs含量持续上升,这一严峻形势已成为我国大气治理的首要解决问题。由于我国煤炭资源的过度开采和利用,大量的煤化工产品使用后以临时堆积的方式处理,造成了固废资源的堆积,不仅导致了土地资源的浪费,而且危固废会致使更严重的环境污染。因此本研究采用固废资源废弃活性炭为碳源,利用自主研发的活性炭制备技术,制备高性能多孔碳,去除典型的VOCs甲苯气体实现了“以废治废”。主要的研究成果论如下:（1）通过介孔-大孔重构、催化石墨化等技术制备了再生活性炭,相较于原始废弃活性炭,再生后的活性炭比表面积和孔径结构分别提升至了767 m~2/g和0.68 mL/g,物理结构提升了6倍。Raman结果表明,再生后的RAC缺陷度（ID/IG）从0.8提高至9.8,样品中存在的缺陷位点多,碳的无序程度更强。RAC动/静吸附测试表明,在25℃下,有着良好的甲苯吸附性能,其动态饱和吸附量达到了192.08 mg/g,静态最大吸附容量达到了609 mg/g。（2）通过对再生后的RAC进行无机酸改性,分别得到了硫酸改性后的RAC-S和磷酸改性后的RAC-P。两样品的孔结构相似(SBET=1156 m~2/g,Vtotal=1.04 mL/g),RAC-S动态饱和吸附量较高,达到了460.92 mg/g,而RAC-P却只有316.22 mg/g。样品吸附性能的差异是由活性炭表面不同官能团所导致的,硫酸改性后的样品表面主要形成了C-S-C,而磷酸制备的RAC-P表面生成了更多氧化磷颗粒,颗粒的团聚导致了吸附点位的减少;通过理论计算表明石墨烯上掺杂S的吸附能为Ead=–21.51 kcal/mol,比石墨烯上掺杂P（–17.38 kcal/mol）的吸附能要强;硫酸活化提高了RAC表面的芳香性和活性炭表面的极性,进一步提高了吸附剂与甲苯之间的相互作用强度,导致RAC-S的甲苯吸附性能增强。（3）通过不同硫酸盐（硫酸铁、硫酸锌、硫酸锰）高温改性的RAC,比表面积仅提升了20%左右,而甲苯动态吸附量最高提升了80%左右,这表明表面负载的金属氧化物对活性炭吸附甲苯有着促进作用,活性炭表面π-π*色散力,碱性官能团C=O同样起着关键作用,对比不同金属氧化物发现,由于负载氧化铁后活性炭表面碱性与微孔含量的共同作用,导致的RAC-Fe对甲苯的吸附能力最强,其吸附过程中发生了多层吸附,同时具有较好的循环吸脱附性能。（4）通过强氧化剂高铁酸钾对活性炭进行改性处理,高铁酸钾处理后的样品其比表面积相较于再生活性炭RAC提升了1.4倍,对比甲苯动态吸附量可以发现,通过高铁酸钾5h处理后样品RAC-6%K2FeO4+H2SO4-5h的甲苯吸附量与仅通过硫酸处理后24h的样品RAC-H2SO4-24h相同。随着高铁酸钾的处理时间的延长,RAC等样品表面的π-π*色散力、碱性的官能团C=O（酸酐、酯和酚中的非羰基氧基团）都随之增加,缺陷程度增强,这些因素都导致RAC-6%K2FeO4+H2SO4-24h的甲苯吸附能力得到了显著提升;表面含氮官能团的含量与甲苯吸附量成正比,线性相关系数达到了99%,这表明高铁酸钾的处理优化了活性炭的表面结构,从而影响了吸附性能。
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