分子筛是结晶的硅铝酸盐材料,由于具有良好的水热稳定性、强酸性、择形性和有序的微孔结构,在与多相催化、吸附和分离等相关的许多现代工业过程中得到了广泛应用。其中,具有三维十二元环孔道结构的Beta（*BEA拓扑结构）和二维十元环交叉孔道的ZSM-5（MFI拓扑结构）分子筛是两种重要的工业催化剂,它们被广泛应用于加氢裂化、异构化和芳构化等石油化工过程中。但传统的微孔分子筛（孔径<2 nm）会导致反应物/产物分子扩散受限,从而带来许多问题,例如:反应速率降低、反应活性位点失活,特别是涉及大分子的反应。多级孔分子筛是同时具有微孔、介孔、大孔至少两种孔径的多孔材料,极大地降低了传质扩散阻力、减小积碳生成速率和促进大分子接近活性位点,同时保持传统微孔分子筛的酸度和结晶度,在涉及大分子催化反应领域具有较好的应用前景。而某些特殊形貌结构（如中空结构、片层）的多级孔分子筛更因为其独特的结构优势,具有更好的吸附、催化、电子传导等性能。普通多级孔分子筛晶体中的催化反应,由于晶体内部存在扩散限制,一定程度上降低了催化剂的利用率。中空结构的多级孔分子筛具有大内腔空间和较薄的中/微双孔壁可以显著促进反应物和产物的快速传质,提高催化剂的利用率和催化性能。而已报道的中空结构的多级孔分子筛合成步骤比较复杂,层层组装的方法需要首先对模板剂表面进行电荷处理,使模板剂表面带正电荷,然后将制备好的悬浮液层层吸附在模板剂上。针对上述问题,本论文以简单的N（CH₃）₂-C₆H₁₂-N⁺（CH₃）₂-CH₂-（P-C₆H₄）-CH₂-N⁺（CH₃）₂-C₆H₁₂-N（CH₃）₂[Cl^-]₂（N₂-p-N₂）阳离子表面活性剂为模板剂,通过一步水热合成了中空结构的多级孔Beta分子筛。通过DFT计算研究了N₂-p-N₂模板剂的结构导向能力,借助X射线衍射、傅里叶变换红外光谱、氮气吸附-脱附等温线、扫面电子显微镜和透射电子显微镜,对合成的Beta分子筛进行了表征,结果表明带正电荷的季铵基团可以与阴离子硅铝酸盐物质相互作用,诱导形成Beta分子筛,合成的分子筛为中空结构的多级孔分子筛。通过调节结晶的时间,合成了一系列中空结构的Beta分子筛HHM-Beta（n）（n=0,12,24,36,48,120 h）,研究结晶过程,从而提出了可能的合成机理,中空多级孔Beta分子筛的形成遵循“表面到核心”的结晶过程。在样品HHM-Beta（120 h）的基础上,分别研究了不同模板剂用量、不同碱度和不同硅铝比对中空结构多级孔分子筛的形貌及孔性质参数的影响。中空结构的多级孔分子筛具有大内腔空间和较薄的中/微孔壁,可以显著促进反应物和产物的快速传质及对活性位点的可接近性。吸附2,6-二叔丁基吡啶的FTIR光谱结果表明,相比传统的微孔分子筛,HHM-Beta（120 h）样品具有更多的表面酸性位,在大分子1,3,5-均三甲苯与苯甲醇的烷基化反应中表现出优异的催化性能,反应5 h时,苯甲醇的转化率接近100%。与普通多级孔分子筛相比,片层分子筛具有更大的比表面积,能提供更多的活性位点,厚度薄,传质路径短,有利于反应物接近活性位点,扩散阻力小,能减少焦炭的生成,延长催化剂的使用寿命。若将金属封装在片层分子筛基质中,金属活性组分不易烧结和浸出,且分散性好。将金属负载在片层分子筛载体上的方法包括固态或液态离子交换法、化学气相沉淀法和传统的湿浸渍法,但上述方法存在可重复性差、制备过程复杂且在煅烧时会产生大的氧化物颗粒、不利于工业化的应用等问题。针对这些问题,本论文以四丁基氢氧化磷为模板剂,柠檬酸铁为Fe源,设计并成功制备了一系列不同Fe含量（0.33,0.57,0.94 wt%）具有纳米片组装结构的、Fe封装的多级孔ZSM-5分子筛,XRD和EDS元素分布图结果表明Fe在分子筛基质中具有良好的分散性,没有大的铁氧化物存在。UV-Vis和EPR表征结果表明Fe物质主要以孤立Fe³⁺形式存在。将合成的分子筛催化剂用于NH₃-SCR反应,测试结果表明催化剂在较宽的温度范围内具有优异的催化性能,在250～425℃内,NO_x脱除率>90%。DFT计算结果表明捕获NH₃在整个NH₃-SCR反应过程中占主导地位。布朗斯台德酸位点（Br?nsted酸）可以促进NH₃的吸附,Fe活性物质与分子筛骨架之间的协同作用,使得Br?nsted酸浓度较高的Fe@ZSM-5分子筛具有优异的NH₃-SCR性能。此外,由于Fe物质的良好分散,Fe@ZSM-5分子筛还显示出较高的抗SO₂和H₂O性能。DFT计算证实Fe@ZSM-5分子筛催化剂与NH₃之间的相互作用大于H₂O,小于SO₂,这意味着H₂O导致的催化剂失活是可逆的,SO₂导致的失活在一定程度上是不可逆的。