【摘 要】
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重金属相关行业在国民经济中占有极其重要的比例。在矿山开采和冶炼、电镀以及电子器件、机械、皮革、农药等产品的生产和加工过程中,含重金属的废水大量产生,其不合规排放不仅使重金属污染在全球范围内蔓延,也造成了严重的重金属资源浪费。尽管各类重金属处理技术、材料不断被改良升级,但仍然存在不可忽视的短板,很难在成本、效率、稳定性、可持续性等方面取得良好的平衡,限制了处理技术的规模化、市场化。目前亟待发展一种经
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重金属相关行业在国民经济中占有极其重要的比例。在矿山开采和冶炼、电镀以及电子器件、机械、皮革、农药等产品的生产和加工过程中,含重金属的废水大量产生,其不合规排放不仅使重金属污染在全球范围内蔓延,也造成了严重的重金属资源浪费。尽管各类重金属处理技术、材料不断被改良升级,但仍然存在不可忽视的短板,很难在成本、效率、稳定性、可持续性等方面取得良好的平衡,限制了处理技术的规模化、市场化。目前亟待发展一种经济、高效治理重金属污染物并将重金属资源回收的处理技术,为社会的可持续发展提供多方位解决方案。水滑石（layered double hydroxides,LDHs）材料是一种二维层状材料,在组成、结构、形貌等多方面可调控,能够通过表面吸附、静电吸引、离子交换、同晶取代等相互作用去除多种无机或有机污染物。在重金属去除方面,LDHs能够通过同晶取代作用将重金属离子固定在结构晶格中,将其转变为超稳矿化结构,大幅抑制重金属离子的移动性,实现重金属污染物的原位长效稳定去除,在效率、稳定性、成本等方面有突出的优势。然而,在水中重金属去除方面,LDHs对重金属离子的容量有待继续提升,对超稳矿化过程的理解还比较浅薄,成本和固态产物量优势不够突出,产物的再利用价值仍然较低,导致超稳矿化在重金属污染废水处理的规模化推广中受限较大。本论文围绕LDHs超稳矿化材料,以重金属污染物的去除、回收和利用为研究重点。通过对超稳矿化过程的详细解析,揭示了吸附-同晶取代的重金属离子矿化路径;通过矿化材料的合理设计和多种技术偶联升级,实现了重金属资源的回收,并强化了超稳矿化的全方位优势;通过对矿化产物的处理和高值应用,提升了重金属资源的利用价值,在环保治理、能源再生、资源回用、精细化学品制备等方面提供了多种可持续方案。具体结论如下:1.全面提升超稳矿化性能,深度剖析超稳矿化机理。设计出超薄的Mg Fe-LDH超稳矿化材料,实现了LDHs矿化容量的进一步提升,强化了超稳矿化在抗酸性、抗干扰性、环境友好性、成本等方面的全方位优势。超薄Mg Fe-LDH能将超高浓度的实际镀铜废水处理至达标,也能对重金属污染土壤进行有效修复,还兼具镁肥功效,促进作物生长,具有工业和农业应用潜力。高等光谱学证明,超稳矿化过程具体表现为吸附-同晶取代耦合机理,为超稳矿化剂的改良提供了理论指导。矿化产物Cu Mg Fe-LDH在污水治理方面表现优越,且被富集的铜能够被高纯度还原回收,为废弃重金属资源的回收和利用给出了重要参考。2.设计超稳矿化多级连用路线,提高实用性。以鞣革、电镀等行业的多种废水综合治理为导向,提出多级超稳矿化重金属处理路线。首先用氢氧化钙处理含铬废水,实现了Ca Cr-LDH的原子经济合成和废水的处理达标;将Ca Cr-LDH进一步用于废水中Cu、Ni等重金属离子的超稳矿化,实现了多种重金属污染物的高效、稳定移除。多级超稳矿化技术兼具成本低、稳定性高、固体产物量少等优势,实现了一废治多废,满足了相关行业的迫切需求,工业化潜力大幅提升,对未来的跨厂区复杂废水联合治理具有前瞻性指导意义。多级超稳矿化产物不仅能将CO2高选择性光催化还原为CH4和CO等燃料,还能从印刷电路板淋洗废水中高选择性地光催化还原回收金单质,为温室效应、能源和资源危机的缓解提供了一个可持续方案。3.优化改性矿化产物结构,提升应用价值。为解决矿化产物应用范围窄、应用价值低等问题,对常见矿化产物Fe基LDH进行元素组成调控和缺陷结构塑造,确定了一种Ni Fe-LDH超薄纳米片光Fenton催化剂。厚度的减小使超薄Ni Fe-LDH具有更丰富的羟基缺陷和金属缺陷;缺陷的存在改变了超薄Ni Fe-LDH的电子结构,提高了光生电荷的分离和迁移效率,增强了对H2O2分子的吸附能力,促进了光生电荷向H2O2的转移和·OH的产生,提升了苯酚选择性羟基化合成苯二酚的性能表现。超薄Ni Fe-LDH在光催化苯酚羟基化反应中能够达到约70%的苯酚转化率和超过99%的苯二酚选择性,其性能在550 nm波长单色光或者460 nm波长LED灯的照射下依然能够保持,增强了光催化技术的应用潜力,提升了矿化产物的应用价值。本论文以超稳矿化材料为研究中心,在理论上剖析和揭示了超稳矿化具体过程,在性能上实现了LDHs多维度属性的全面突破,在技术上设计提出了电解-超稳矿化偶联路线和多级超稳矿化路线,在应用上深入发掘了矿化产物的应用范围和价值,对超稳矿化材料的改良和推广具有重要意义。
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