【摘 要】
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卤代烃是指碳氢化合物分子中的一个或多个氢原子被卤素原子取代后的化合物,在工业生产和日常生活中被广泛使用。由于其对平流层臭氧的损耗作用和温室效应,卤代烃一直是大气环境与气候变化研究的重要课题,并且受到了《蒙特利尔议定书》及其修正案的管控。中国是《蒙特利尔议定书》第5条规定的国家,并且中国目前是全球臭氧消耗物质排放总量的最大贡献者,我国大气卤代烃的管控进程备受关注。然而,截至目前针对我国大气卤代烃的观
【基金项目】
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国家自然科学基金项目（41922051）； 山东省自然科学基金杰出青年科学基金项目（ZR2019JQ09）； 国家重点研发计划项目（2016YFC0200500）；
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卤代烃是指碳氢化合物分子中的一个或多个氢原子被卤素原子取代后的化合物,在工业生产和日常生活中被广泛使用。由于其对平流层臭氧的损耗作用和温室效应,卤代烃一直是大气环境与气候变化研究的重要课题,并且受到了《蒙特利尔议定书》及其修正案的管控。中国是《蒙特利尔议定书》第5条规定的国家,并且中国目前是全球臭氧消耗物质排放总量的最大贡献者,我国大气卤代烃的管控进程备受关注。然而,截至目前针对我国大气卤代烃的观测研究总体上还不够丰富,且观测数据主要集中于长三角、珠三角和京津冀等发达地区的城市近地面大气,针对能够反映区域特征的自由对流层大气卤代烃的观测研究一直较少,尤其缺乏具有较长时间跨度的观测资料。鉴于此,本研究基于2003-2018年在泰山山顶（36.25。N,117.10°E,海拔1534 m）的6期强化观测数据,结合气流轨迹模型与正交矩阵因子模型,分析了华北平原区域背景大气中卤代烃的污染特征和主要来源。研究结果表明,《蒙特利尔议定书》已淘汰物种（CFC-12、CFC-11、CFC-113、H-121 1、CC14和CH3CC13）浓度水平显著下降且中值浓度与北半球中纬度背景大气卤代烃中值浓度相当或略高,证实了中国对破坏臭氧层物质的有效减排。《蒙特利尔议定书》控制中的物种（HCFC-22、HCFC-141b、HCFC-142b和HFC-134a）的浓度水平呈上升趋势,且中值浓度明显高于北半球背景中值浓度,说明该区域存在大量的HCFCs排放源。未列入管控的物种（CH2Cl2、C2Cl4、CH3Cl、CHCl3）的浓度水平呈现出无规律的上升或下降趋势,且中值浓度显著高于北半球背景中值浓度。大多数议定书已淘汰物种未呈现出明显的季节差异,议定书控制中的物种和未受到管控的物种的浓度随季节变化较大。源解析结果表明,影响泰山大气卤代烃的主要来源包括生物质燃烧（38.1%）、制冷剂（26.2%）、工业及家用溶剂使用（21.7%）、溶剂在电子行业中的应用（8.7%）和氟氯烃储库泄漏（5.3%）。其来源构成存在明显的季节差异,生物质燃烧源在夏季的贡献较高,同时由于夏季制冷设备和空调等的使用,制冷剂的贡献也显著高于冬春季。而冬春季工业和家用溶剂使用源的贡献高于夏季。区域输送结果表明,泰山大气卤代烃的浓度受4种不同来向气团输送的影响,其中来自华北地区气团占比最高（41%）,来自西伯利亚地区和俄罗斯西部的气团分别占27%和19%,来自我国东北地区的气团占比最小,占比13%。结合大气传输和排放源结果,发现生物质燃烧源主要来自华北地区（50.4%）。各气团的卤代烃浓度水平具有明显的差异,表明了卤代烃排放的空间差异性。本研究充分证实了我国对《蒙特利尔议定书》的履约,也为进一步削减和管控卤代烃的排放提供了依据与建议。
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