Cu/ZSM-5及K改性Co/MgO催化剂催化分解N2O的研究

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近年来,氧化亚氮(N2O)污染大气程度的逐年增高,逼迫研究者们给出有效的N2O消除方法以控制N2O的排放。由于将N20的催化分解为N2和02直接简单,因此催化N2O直接分解的高活性催化剂的研究倍受世界关注。本论文研究了Cu/HZSM-5(SiO2/Al2O3=25)系列催化剂上N2O的分解情况,找出了Cu的最佳担载量(7wt.%)。实验发现,在浸渍过程中加入适量氨水,能够显著提高该7%Cu/HZSM-5(SiO2/Al2O3=25)催化剂的活性。通过UV.vis和XRD等表征发现,氨水的加入增加了双氧双铜离子晶核[Cu2(μ-O)2]2+’的数量。因此提出,双氧双铜离子晶核对N20分解反应是高活性的。本论文采用等体积浸渍法制备了不同担载量的Co/MgO催化剂,找出了Co的最佳担载量(13wt.%)。利用阿伦尼乌斯方程计算得到的催化剂的活性位和活化能,对催化剂的活性随Co/MgO催化剂中钴担载量的变化规律给出了很好的解释。研究发现碱金属的掺杂能够显著提高Co/MgO催化剂的活性。不同碱金属掺杂的催化剂活性顺序为K>Na>Li。碱金属K的掺杂量最佳值为K/Co=0.02.不同钾前驱体掺杂制备得出的催化剂的活性顺序为KNO3>K2CO3≈KOH≈CH3COOK≈K2C2O4≈K2SO4>KCl.0.02K-13%Co/MgO前驱体经500。C锻烧后活性最好。此外,K和Co的前驱体浸渍顺序的不同也影响了催化剂0.02K-13%Co/MgO催化分解N2O的活性。通过H2-TPR和FT-IR等表征手段探索了碱金属K促进作用的原因。K的掺杂增加了活性位Co2+的数量,降低了Co3+还原为Co2+的温度,从而有利于氧的脱附,提高了催化剂的活性。
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