含铅废水的吸附处理是一种相对有效且经济的方法。高岭石拥有较大的比表面积和结构通道,其表面带有永久性电荷和活性基团,且其成本低廉易得,是重要的吸附材料。当前,对高岭石吸附含铅废水的研究主要以实验为主,而基于量子力学的计算方法来模拟研究高岭石的表面性质及吸附机理较少。本论文利用Materials Studio软件的CASTEP模块,基于平面波赝势密度泛函理论,研究Fe、Mg、Ca原子单掺杂及双掺杂表面对高岭石（001）铝羟基面的性质影响;构建Pb（H₂O）₆²⁺模型并对其进行密度泛函理论分析;分别模拟计算Pb（H₂O）₆²⁺在理想表面及单掺杂、双掺杂表面的外层吸附、单齿吸附及双齿吸附。从微观结构研究掺杂高岭石对废水中铅离子的吸附机制,对掌握高岭石的吸附性质,改性提高其对废水中重金属离子的吸附性能,以及拓宽高岭石材料的应用和开发方面,具有一定的意义。研究得到的主要结论如下:（1）Fe、Mg、Ca原子单掺杂及FeMg、FeCa、MgCa原子组合掺杂高岭石表面,掺杂原子均与周围的六个O原子形成了新的化学键,只有Fe单掺杂后,表面无残余电荷,其余掺杂方式都引入了负电性。Fe-O键、Mg-O键及Ca-O键的布居值比较,Mg-O键布局值绝对值最大,共价性最强。Mg、Ca单掺杂表面后,均使得表面的共价性增强,而Fe掺杂则使表面共价性减弱。双掺杂表面后,Fe-O键的共价性增强,而Mg-O键共价性则明显减弱,Ca-O键的共价性变化不明显。（2）水环境中,铅离子的存在形态较多,包括离子结构、水合结构、水解络合结构等,铅离子的水合物种主要以Pb（H₂O）₆²⁺为主,本论文以其为吸附研究对象。构建Pb（H₂O）₆²⁺模型,并对其进行密度泛函理论分析,发现Pb的6s、6p、5d轨道占电子分别为1.93、1.9、10,总荷电0.08,Pb与6个H₂O结合,主要是其5d轨道的贡献。Pb-O键重叠布居值分析,Pb-O₂键键长2.6526最短,其共价性最强;而Pb-O₆键键长3.1679最长,共价性最弱。（3）Pb（H₂O）₆²⁺在理想高岭石表面的外层吸附、单齿吸附、双齿吸附研究。外层吸附主要是通过氢键作用实现。三种单齿吸附构型研究,发现O₆₁位更有利于Pb（II）以单齿吸附方式配位;两种双齿吸附研究,发现在脱H₁₈ H₃₁较脱H₁₈ H₁₆的表面更有利于吸附。吸附能及氢键形成情况比较,发现单齿吸附较双齿吸附更易于发生,在水体中单齿吸附居多、其次是双齿吸附、外层吸附。（4）Pb（H₂O）₆²⁺在Fe、Mg、Ca单掺杂表面的外层、单齿、双齿吸附研究。三种掺杂表面单齿吸附构型吸附能差异不大,较理想表面的吸附能略大,含Fe表面Pb的态密度整体向低能方向移动,而表面掺Mg、Ca后Pb的态密度整体向高能方向移动。双齿吸附吸附能较单齿吸附吸附能小,表面脱H₁₈H₃₁比脱H₁₈H₁₆吸附后的吸附能更小,Pb-O布居值均较小,即双齿吸附所成键的共价性较弱。（5）Pb（H₂O）₆²⁺在FeMg、FeCa、MgCa双掺杂表面的外层、单齿、双齿吸附研究。单齿吸附吸附能比双齿吸附吸附能大,外层吸附能明显更小,表明在双掺杂表面,也主要是以单齿吸附为主。与单掺杂比较,双掺杂表面吸附后,表面的态密度变化更不明显,而Pb态密度整体移动及Pb-O的布局值变化更显著。在含FeMg、FeCa掺杂后的表面单齿吸附,Pb-O₆₁键布居值均较理想表面吸附时小。