【摘 要】
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白光二极管（w-LED）的快速发展带来的技术和成本优势,使近红外LED（pc-NIR-LED）光源相对于现有的近红外光源,具有成本低、结构简单、高光效、寿命长等优点。紫外（UV）或蓝光芯片激发荧光粉实现宽带pc-NIR-LED的策略是新型近红外光源的理想选择。因此开发具有宽带发光的荧光粉来实现pc-NIR-LED光源变得极为迫切。针对拓宽近红外光荧光粉发射波段和带宽的目标,选择过渡金属Ni离子作为
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白光二极管（w-LED）的快速发展带来的技术和成本优势,使近红外LED（pc-NIR-LED）光源相对于现有的近红外光源,具有成本低、结构简单、高光效、寿命长等优点。紫外（UV）或蓝光芯片激发荧光粉实现宽带pc-NIR-LED的策略是新型近红外光源的理想选择。因此开发具有宽带发光的荧光粉来实现pc-NIR-LED光源变得极为迫切。针对拓宽近红外光荧光粉发射波段和带宽的目标,选择过渡金属Ni离子作为发光中心。由于w-LED光源面临高效红色荧光粉缺乏的问题,研究高性能的红色荧光粉对高质量的白光照明具有重要作用。过渡金属Mn4+离子激活的荧光粉表现出强烈的宽带紫外和蓝光激发并发出红色/深红色光,选择Mn4+离子作为发光中心来制备红色荧光粉。通过对荧光粉的物相、晶场强度和掺杂离子种类的调控,实现对荧光粉的发射波段和带宽的可控调节。本文采用荧光粉材料设计-物相结构表征-发光性能表征及调控-应用探索的路线展开研究。研究内容主要包含以下四个方面:（1）采用高温固相法制备Ni2+掺杂的石榴石结构Y3Al5-xGaxO12荧光粉,获得发射波段为1000-1600 nm,半峰宽（FWHM）约250 nm的宽带短波红外（SWIR,常定义为900-1700 nm）发光性能。通过改变物相结构、掺杂浓度和基质组成,探究其宽带SWIR发光的变化规律。所制备的荧光粉具有SWIR余辉发光和光致变色的双功能性能,通过调整Ga/Al比例来调节基质材料的“带隙”,进而调控SWIR发光和光致变色性能。构建电子激发、被“陷阱”俘获和释放的能级示意图来阐明SWIR余辉发光和光致变色机理。（2）针对二价Ni2+掺杂Y3Al2Ga3O12（YAGG）基质取代三价Al/Ga格位,引起的结构畸变问题而导致发光强度弱、热稳定性低的问题,提出协同增强的策略:一方面通过增加共掺杂离子作为“电荷补偿器”,探究了不同四价阳离子共取代对其结构和发光性能的影响,发现可有效增加SWIR发光的强度和带宽;另一方面,增加助熔剂来提高晶体品质。通过两种协同作用来共同增强SWIR发光强度及热稳定性,并系统研究了不同格位离子取代和不同助溶剂添加对Ni2+掺杂YAGG基质的SWIR发光性能的影响规律。结果发现Ni2+、Zr4+共掺可有效提高该材料的SWIR发光性能,而且助溶剂H3BO3的添加效果更好,YAGG-Ni-Zr-H3BO3荧光粉相对Ni2+单掺YAGG荧光粉的SWIR发光强度提高了20倍。使用密度泛函理论（DFT）计算和实验结合的方法对Ni2+和Ni2+、Zr4+共掺Al/Ga3+的配位数和取代格位进行了详细研究。将该荧光粉封装在NUV LED芯片得到pc-SWIR-LED,证实了所制备的荧光粉在宽带pc-SWIR-LED光源上的应用价值。（3）为了进一步提高Ni2+掺杂石榴石结构荧光粉的发光强度和热猝灭性能,设计并合成了Y3-xLuxAl5-yGayO12:Ni2+化合物。通过Lu离子逐步取代Y离子,改善局部晶场以及结构畸变程度,来提高SWIR发光强度。同时,通过电荷补偿剂（Si,Zr,Ge,Sn,Ti）和助熔剂（H3BO3）的协同作用,大幅提高SWIR发光强度和热猝灭性能。将所制备的优化的荧光粉封装在近紫外LED芯片得到pc-SWIR-LED,探讨了其在光学成像领域的应用前景。（4）成功合成了Mn4+离子掺杂的Li2Mg3Ti O6岩盐结构型氧化物荧光粉。通过改变晶体物相结构、掺杂浓度和基质组成,探究其宽带红色发光的变化规律。添加助溶剂Li F后,合成温度可显著降低,从1300°C降至950°C。所制备的Li2Mg3Ti O6:Mn4+荧光粉产生了异常的宽带（FWHM～45 nm）深红色发光,发射峰位于675 nm,并研究了浓度淬灭和热淬灭机理。将所制备的优化的荧光粉和商业黄粉封装在蓝光芯片,制备了暖白光LED器件,并详细表征了器件的性能。
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