聚合物纳米复合材料在日常生活中具有广泛应用,其中的纳米粒子可以有效提高材料强度、韧性等物理性能。目前已有流体力学补强、逾渗网络模型等众多流变学理论与模型来解释纳米粒子的补强效应机理。然而,经典流变学模型均没有考虑纳米粒子对高分子弛豫行为的影响。本文考察了纳米粒子对聚合物多尺度分子松弛行为的影响并探究了其补强效应。低分子量聚乙二醇（PEG）链间没有缠结,链松弛行为简单,是研究界面结构及其流变贡献的理想模型。首先选择强相互作用体系—气相白炭黑/低分子量PEG（FS/PEG）体系,研究FS对PEG链段松弛及分子扩散影响。为简化体系,选择交联聚苯乙烯纳米粒子/线形聚苯乙烯（cPS/lPS）无热理想体系,考察粒子对lPS在较宽频率范围内的链段松弛、Rouse松弛及流变行为影响,研究粒子补强及Payne效应机理。通过交联度调控其cPS聚合物软纳米粒子硬度,探究粒子硬度对聚合物分子松弛及流变行为的影响。FS/PEG体系中,FS粒子与PEG分子间存在强氢键相互作用,可延缓本体相PEG分子α松弛,增加链间耦合运动程度,导致悬浮液Tg升高。FS可显著抑制PEG分子的非等温（冷却）结晶,PEG在FS粒子表面形成厚度为1.2±0.1 nm的“非晶层”。然而,低填充含量时,FS的异相成核作用导致结晶温度升高;高填充含量时,粒子聚集体之间的PEG分子扩散受限,导致结晶温度降低。FS对PEG体系的显著增黏效果源于PEG受限分子扩散行为。另一方面,悬浮液在高填充含量时发生溶胶-凝胶转变,与FS粒子表面非晶层间的逾渗相关。对于cPS/lPS体系,cPS分散均匀,不形成明显的团簇体。填充体系的流变动态频率扫描主曲线在流体力学区符合时间-温度-浓度叠加原理,说明cPS粒子不影响lPS的Rouse松弛及缠结链段的松弛行为。cPS的补强效果源于应变放大效应和lPS分子受限扩散行为。然而,cPS纳米粒子的硬度显著影响其补强效果及lPS的α松弛行为。轻度交联的cPS0.2D粒子显著加快lPS的链段松弛,提高玻璃化转变温度（Tg）;交联程度较大的cPS0.6D粒子对lPS的链段松弛时间、Tg影响不大。不同交联度的cPS粒子对lPS链段松弛影响的差异性可能来源于其表面结构。另一方面,cPS粒子硬度对流体力学区补强效果的影响可用修正的Mooney方程进行描述,即引入可变参数k,表征流动过程中软粒子体积分数变化,其值与粒子和聚合物基体模量比相关。cPS/lPS体系呈现显著的非线性流变行为（Payne效应）。通过应变放大因子归一化处理流变曲线,发现填充体系非线性行为与基体同步。cPS粒子含量及刚度不影响cPS/lPS体系非线性流变行为强度,说明Payne效应是与基体微观应变及分子松弛紧密相关的过程。另一方面,lPS和填充体系的非线性区斜率与应变扫描测试频率相关,进一步说明Payne效应与大应变时聚合物分子链发生解缠结、滑移等过程的速率及程度有关。