【摘 要】
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复合功能纳米载体在药物传递、荧光示踪、协同治疗和物质检测等领域展现出广阔的应用前景。本文设计并制备了两种基于介孔二氧化硅（MSN）和具有聚集诱导发光（AIE）效应的复合纳米粒子,用于监测药物释放和检测生物体中H2O2。其中,纳米载药体系以具有AIE效应的典型荧光分子1,1,2,2-四（4-羟基苯基）（TPE-4OH）和MSN为主要原料,聚多巴胺（PDA）通过二硫键包封在MSN表面,制备出具有p H
【基金项目】
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国家自然科学基金； 山东省自然科学基金；
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复合功能纳米载体在药物传递、荧光示踪、协同治疗和物质检测等领域展现出广阔的应用前景。本文设计并制备了两种基于介孔二氧化硅（MSN）和具有聚集诱导发光（AIE）效应的复合纳米粒子,用于监测药物释放和检测生物体中H2O2。其中,纳米载药体系以具有AIE效应的典型荧光分子1,1,2,2-四（4-羟基苯基）（TPE-4OH）和MSN为主要原料,聚多巴胺（PDA）通过二硫键包封在MSN表面,制备出具有p H和谷胱甘肽（GSH）响应的化学-光热协同治疗且能够实时跟踪药物释放的纳米粒子。H2O2检测体系是以MSN和1-（4-氨基苯）-1,2,2-三苯乙烯（TPE-NH2）为主要原料,壳聚糖（CS）和纳米银组装在MSN表面,制备出具有高灵敏度和选择性的检测H2O2的荧光纳米粒子。采用红外光谱、透射电镜、扫描电镜、粒度分析仪、多功能X射线衍射仪、热重分析仪、X射线光电子能谱仪、紫外光谱和荧光光谱仪等分析了两种纳米粒子的结构与形貌特征及在药物可控释放和H2O2检测等方面的应用。利用氨基端基的二硫键改性MSN得到MSN-SS-NH2,然后将聚巴胺（PDA）包封在MSN表面,制备具有p H和GSH双响应的纳米粒子MSN-SS-PDA,其中二硫键可以被GSH还原发生断裂,PDA壳层在酸性p H条件下发生破碎剥离。模型药物阿霉素（DOX）加载到MSN孔道中,TPE-4OH通过氢键和π-π共轭作用吸附在PDA的表面,赋予纳米粒子荧光性,构建具有荧光监测功能的MSN-SS-PDA/DOX/TPE纳米载体。复合纳米粒子具有均匀的粒径和有序的介孔结构,PDA层在MSN表面均匀附着。DOX释放行为表现出明显的p H和GSH敏感性。在不同p H、GSH条件下释放时,纳米粒子的荧光强度随着药物的释放逐渐减弱,这使得MSN-SS-PDA/DOX/TPE可用于药物释放过程的荧光监测。此外,在808 nm的近红外光下对MSN-SS-PDA悬浮液进行照射,纳米粒子表现出良好的光热转换能力。将TPE-NH2通过静电作用载入MSN孔道中得到MSN/TPE,赋予纳米粒子荧光性,再将CS包覆到纳米粒子表面,利用葡萄糖对Ag NO3的原位还原,得到MSN/TPE-CS@Ag纳米颗粒。由于发生从MSN/TPE-CS到Ag纳米粒子的荧光共振能量转移（FRET）,MSN/TPE-CS@Ag的荧光淬灭。而Ag纳米粒子可以被H2O2氧化为Ag+,使得荧光重新恢复,从而实现对H2O2的检测。扫描电镜和透射电镜表明,纳米粒子的粒径分布均匀,CS包覆MSN的表面均匀分散着10 nm左右的Ag纳米颗粒,这是淬灭纳米粒子荧光的关键。MSN/TPE-CS@Ag对H2O2的检测表现出较低的检测极限,最低检测限为0.64μM,并且在各种金属阳离子、阴离子、强氧化剂、生物分子和活性氧（ROS）等干扰物质存在下对H2O2仍然表现出优异的选择性。将检测后的纳米粒子进行回收后再次还原吸附Ag纳米颗粒,依然可以淬灭荧光,并在加入H2O2后荧光被重新开启,实现对H2O2的重复检测。经过两次循环实验,该纳米探针展现出良好的重复利用性能。
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