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多孔硅具有高效率的室温可见光发射,其发光特性与微观结构之间存在密切的关系,人们普遍认为多孔硅的光激发过程在硅纳米晶粒中进行,而光辐射复合主要与纳米晶粒的尺寸、表面态或表面发光中心有关,但目前还没有统一的发光模型。
正电子湮没参数与多孔硅的孔隙结构及其周围的化学环境具有密切的关系,新发展的正电子寿命-动量关联技术(AMOC),具有对不同正电子湮没态分离进行研究的优势,比较适于研究多孔材料的孔隙尺寸、孔隙密度以及孔壁周围的化学环境等特征,这些信息对了解多孔硅的微结构与发光性能之间的关系具有一定的科学指导意义。
目前多孔硅微结构采用正电子手段研究相对较少,尤其是新发展的正电子寿命-动量关联技术(AMOC)没有前人的工作可供参考,主要因为:(1)高孔隙率多孔硅膜由于其较差的力学性能不容易达到上百微米厚,膜太薄则不便于用常规谱仪检测;(2)常规正电子寿命谱仪所得到的信息非常有限,例如孔隙尺寸和孔隙密度等,无法对多孔硅的微结构进行较为深入的研究;(3)国际上同类AMOC系统的性能相对较差,符合计数率不到20cps,一次测量需要长达一周时间,谱仪的稳定性等问题都限制了该技术的应用。
基于以上考虑,本论文主要从谱仪系统研制和厚膜(上百微米)多孔硅制备表征两方面开展工作。
(1)AMOC谱仪方面,设计了较为合理的探测器几何构型,改进了慢能量信号和快时间信号之间的三重符合方式,有效地提高了系统的符合测量计数率使其达到200cps(国际上同类谱仪的计数率不超过20cps),同时谱仪在时间分辨上仍然有比较好的表现220ps(目前国际上最好~220ps)。根据堆积信号的特征,设计了非常有效的滤堆积算法,该算法最高可以降低测谱本底达到1个量级,实测的AMOC谱峰谷比~104。
(2)多孔硅微结构方面,摸索出了具有良好发光和力学性能的上百微米厚多孔硅的制备工艺;设计了具有典型特征的三个样品组,分别为新制备的不同孔隙率样品组、真空退火以改变表面缺陷态的样品组和水蒸汽退火、快速热氧化以改变表面氧钝化程度的样品组,采用AMOC方法表征和分析了纳米颗粒尺寸、孔隙表面化学环境以及孔隙表面缺陷构型等参数;结合光致发光谱,从正电子谱学角度较为深入地探论了多孔硅的光致发光机理。