【摘 要】
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单分子磁体（Single-Molecule Magnets,SMMs）在磁有序相变温度即阻塞温度（TB）以下表现出独特的磁双稳态,具有纳米小尺度,密度轻、透明度高、结构易于调控等优点,使其在高密度磁储存、自旋电子学和量子计算方面有着潜在的应用前景。在镝基单分子磁体中,双核体系是除单核体系外最简单的结构体系,双核镝单分子磁体提供了理想的模型来探究单离子磁各向异性和磁相互作用在增强有效能垒和动态弛豫机
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单分子磁体（Single-Molecule Magnets,SMMs）在磁有序相变温度即阻塞温度（TB）以下表现出独特的磁双稳态,具有纳米小尺度,密度轻、透明度高、结构易于调控等优点,使其在高密度磁储存、自旋电子学和量子计算方面有着潜在的应用前景。在镝基单分子磁体中,双核体系是除单核体系外最简单的结构体系,双核镝单分子磁体提供了理想的模型来探究单离子磁各向异性和磁相互作用在增强有效能垒和动态弛豫机制方面的协同效应。因此,本论文制备了三例席夫碱配体和三例噁唑衍生物配体,利用席夫碱和噁唑衍生物的混合配体与镝盐反应构筑了六例双核镝配合物,对它们进行了结构测定及磁性分析。具体内容如下:1.使用2-氨基-4,6-二叔丁基苯酚分别与2-羟基-1-萘甲醛和水杨醛发生缩合反应,得到席夫碱配体H2L1和H2L2。将邻香草醛和2-氨基-4-叔丁基苯酚缩合制备的席夫碱氧化成环得到了噁唑衍生物配体HL3。利用席夫碱和噁唑衍生物的混合配体与镝盐反应构筑了配合物[Dy2（L1）2（L3）2（CH3OH）2]·CH2Cl2·CH3OH（1）和[Dy2（L2）2（L3）2（CH3OH）2]·CH3CN（2）。1和2中的两个DyIII金属中心配位组成为N2O6,DyIII金属中心的配位构型均为三角十二面体(D2d)。磁性测试以及Ab initio计算研究了席夫碱配体空间位阻效应对1和2磁性的影响。2.在第二章的基础上,合成了配体H2L4、HL5和HL6。利用席夫碱和噁唑衍生物的混合配体与镝盐反应构筑了配合物[Dy2（L1）2（L5）2（CH3OH）2]·2CH2Cl2（3）,[Dy2（L3）2（L4）2（CH3OH）]·2CH2Cl2（4）,[Dy2（L4）2（L5）2（CH3OH）]·CH2Cl2（5）,[Dy2（L4）（L6）2（CH3COO）2（CH3CH2OH）]·3CH3CH2OH·0.5H2O（6）。3中的两个DyIII金属中心配位组成为N2O6,DyIII金属中心的配位构型均为三角十二面体(D2d)。4是对称结构,Dy III金属中心配位组成为N2O6,DyIII金属中心的配位构型为双帽三棱柱(C2v)。5中的两个Dy III金属中心配位组成为N2O6,Dy1和Dy2金属中心的配位构型分别为双帽三棱柱(C2v)和三角十二面体(D2d)。6中Dy1和Dy2金属中心配位组成分别为N3O5和N2O7,DyIII金属中心的配位构型分别为三角十二面体(D2d)和单帽四方反棱柱(C4v)。磁性测试显示:由于噁唑衍生物配体上多出的叔丁基导致3的有效能垒比1低。4和5噁唑衍生物配体上取代基的变化对这两例三重桥联配合物磁性影响并不大。6由于醋酸根离子参与桥联,致使两个Dy III的配位模式以及配位构型都有较大差异,从而导致了量子隧穿严重。
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