【摘 要】
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随着能源危机和环境污染问题日益严峻以及可再生能源的不断消耗,提高常规能源的应用效率迫在眉睫,电化学能量储能装置在能源存储和转换中发挥着巨大作用。在现存的储能装置中,超级电容器作为一种很有应用前景的电化学存储技术,具有循环性能优越、充放电速度快、安全、环保和功率密度高等特点。然而,相对较低的能量密度阻碍了其进一步的开发和大规模应用。最大限度地提高电极材料的电势窗以及开发具有较高比能量的电极材料是提高
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随着能源危机和环境污染问题日益严峻以及可再生能源的不断消耗,提高常规能源的应用效率迫在眉睫,电化学能量储能装置在能源存储和转换中发挥着巨大作用。在现存的储能装置中,超级电容器作为一种很有应用前景的电化学存储技术,具有循环性能优越、充放电速度快、安全、环保和功率密度高等特点。然而,相对较低的能量密度阻碍了其进一步的开发和大规模应用。最大限度地提高电极材料的电势窗以及开发具有较高比能量的电极材料是提高电容器能量密度的可行策略之一。近年来,过渡金属层状双氢氧化物(Layered double hydroxides,简称LDHs)(通式为:[M2+1–xMx3+(OH)2]x+[An–]x/n·m H2O),是一种由两种或两种以上金属元素组成的二维层状材料,其来源广泛、成本低廉以及具有优异的化学稳定性,因而得到了科学家们的青睐。但低导电性和易团聚的特征严重限制其电子和离子的转移,从而导致电化学性能不佳。为了克服LDHs纳米材料的缺陷,通常将其结构设计为超薄纳米片。一般来说,超薄的LDHs纳米片不仅能够提供大量的活性位点,而且超薄表面可以增加材料的比表面积,因此可以从结构上改善材料的电化学性能。本论文在双金属LDHs的基础上成功制备出一系列含铁元素的过渡金属LDHs二维纳米结构材料,探索了三元LDHs并通过调控相关过渡金属的比例测试其电化学性能。为了更深入的认识所设计电极材料的结构特性,本文选择了X–射线衍射仪(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X–射线光电子能谱仪(XPS)、比表面积和孔径分析仪(BET)和傅里叶变换红外光谱仪(FT-IR)等对材料的晶体结构、化学组成情况及其微观形貌展开了深入的研究。通过循环伏安测试(CV)、恒电流充放电测试(GCD)、循环稳定性测试和交流阻抗测试(EIS)对产品的电化学活性进行了检测。具体研究内容如下:1.二维多孔NixCo1–xFe–LDHs纳米薄片的制备与电化学性能(1)以尿素为配体在温和的条件下合成一系列不同比例的NixCo1–xFe–LDHs(x=0,0.25,0.75,1)纳米薄片,通过XRD测试证实了LDHs的成功合成,由SEM、TEM图片可以看出五种材料的微观形貌均为纳米片状的无序生长,堆叠而成孔状结构,通过金属比例的调控,样品Ni Co Fe–LDHs纳米片的厚度最小从而具有更大的比表面积,BET测试结果有力的证明了这一观点(229.87 m~2·g–1);(2)电化学性能方面:在三电极测试体系中,独特的二维片状结构赋予Ni Co Fe–LDH电极丰富的表面积,有利于电解液在电极表面成分浸润,增强了电子和电解质离子的扩散速率,表现出优异的性能(1 A·g–1时为425.56 m Ah·g–1)。通过组装Ni Co Fe–LDHs//AC HSC设备,在1255.19 W·kg–1的功率密度下,其能量密度为51.81 Wh·kg–1,并具有良好的循环稳定性(充放电8000圈后,电容保持率高达95.16%)。2.二维多孔ZnCoFe–LDHs材料的制备与电化学性能(1)采用简易的水热法在温和条件下合成了具有多孔结构的ZnCoFe–LDHs、ZnFe–LDHs以及Co Fe–LDHs。通过XRD测试与FT–IR光谱分析可知,三种材料均成功合成,通过对形貌表征可知,ZnCoFe–LDHs具有多孔蜂窝状结构、ZnFe–LDHs呈片状与孔状交叠而成以及Co Fe–LDHs为片状结构;(2)在性能方面:ZnCoFe–LDHs电极材料因独特的蜂窝状结构具有较大的表面积,能够保证材料孔道内电解质的更高利用率,有效地传输电子和离子,从而提高样品的电荷存储性能,因而呈现出比二元ZnFe–LDH和Co Fe–LDHs更优异的性能,在1 A·g–1时比电容高达362.70 m Ah·g–1,且在充放电8000次后容量保持率为94.11%;通过AC为负极材料、ZnCoFe–LDHs作正极材料,组装混合型超级电容器,当功率密度为777.83 W·kg–1时,组装的储能设备能够输出35.22 Wh·kg–1的高能量密度,同时该设备还具有卓越的循环性能(循环10000圈以后,比电容剩余87.42%),表现出极佳的储能性质。
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