【摘 要】
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随着新能源技术的发展,H2的需求量越来越大,为了满足人类日益增长的清洁能源需求,光催化裂解水制氢技术经过不断地研究得到了巨大的发展。ZnS和类石墨氮化碳（g-C3N4）具有无毒,制备成本低廉,光响应能力强等诸多优点,因此获得了研究者们的青睐。本文选取g-C3N4和ZnS作为研究对象,根据各自的特点采用不同的方法,对催化剂的性能进行改进,并通过X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子顺
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随着新能源技术的发展,H2的需求量越来越大,为了满足人类日益增长的清洁能源需求,光催化裂解水制氢技术经过不断地研究得到了巨大的发展。ZnS和类石墨氮化碳（g-C3N4）具有无毒,制备成本低廉,光响应能力强等诸多优点,因此获得了研究者们的青睐。本文选取g-C3N4和ZnS作为研究对象,根据各自的特点采用不同的方法,对催化剂的性能进行改进,并通过X射线衍射（XRD）、X射线光电子能谱（XPS）、电子顺磁共振波谱（EPR）、透射电镜（TEM）等测试技术对催化剂的机理进行了研究。采用泡沫镍做辅助,三聚氰胺作前驱体,利用高温热聚合的方法制备了高性能g-C3N4,与未改性g-C3N4相比性能提升了7.9倍。研究表明泡沫镍的辅助能减少g-C3N4的堆叠,促进了载流子的面内和层间传输,提高了催化剂的活性。利用β-环糊精（β-CD）预处理后的三聚氰胺作前驱体,同时采用泡沫镍做辅助,用一步热聚合的方法制备了非金属插层的高结晶g-C3N4,与未改性g-C3N4相比性能提高了13.2倍。研究表明非金属插层为含氧石墨化碳,插层为载流子的层间传输提供了垂直通道,结晶度的提高减少了催化剂的缺陷结构的存在,促进了电子离域,提高了载流子的分离效率。采用一步水热法制备了Cu掺杂ZnS,经过优化可知最佳掺杂比例为5wt%。Cu源的加入有助于催化剂的形貌由椭球形向片状转化,有利于催化剂比表面积的增加。5CZ光吸收带边扩大到了500 nm,并且电荷转移阻力最小,Cu源的加入有效改善了载流子的输运。改性后的催化剂光催化活性高达8737.9μmol g-1 h-1,动力学模型分析表明,该催化反应符合零级动力学模型,反应速率不受反应物浓度的影响。不同牺牲剂中的测试表明,在0.2M Na2S和0.2M Na2SO3溶液中催化剂表现出了最优异的性能。
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