【摘 要】
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随着经济社会的发展,水资源匮乏问题日益严峻。大气集水可以从无处不在的大气水分中直接获取水,是一种极具发展前景的集水方法。金属有机骨架材料（MOFs）在大气集水过程中发挥着至关重要的作用,但其成型后吸附性能骤减。因此,制备一种MOFs成型吸附材料,尤其是在低水蒸气分压时吸附性能良好备受青睐。本文以具有规整有序大孔结构的聚异丙基丙烯酰胺（PNIPAM）、聚丙烯酸酯（PA）为载体,在其内部原位生长具有高
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随着经济社会的发展,水资源匮乏问题日益严峻。大气集水可以从无处不在的大气水分中直接获取水,是一种极具发展前景的集水方法。金属有机骨架材料（MOFs）在大气集水过程中发挥着至关重要的作用,但其成型后吸附性能骤减。因此,制备一种MOFs成型吸附材料,尤其是在低水蒸气分压时吸附性能良好备受青睐。本文以具有规整有序大孔结构的聚异丙基丙烯酰胺（PNIPAM）、聚丙烯酸酯（PA）为载体,在其内部原位生长具有高水蒸气吸附量的UiO-66和MOF-801,制备得到UiO-66/PNIPAM、UiO-66/PA、UiO-66-NH2/PA和UiO-66/MOF-801/PA复合材料并对其结构和形貌以及水蒸气吸附性能进行研究,主要内容如下:（1）采用乳液悬浮聚合的方法,制备PNIPAM聚合物,探究单体NIPAM含量、引发体系、聚合温度对PNIPAM结构和性能的影响,研究表明:当NIPAM质量含量为70%时,采用过硫酸铵（APS）氧化还原引发体系在70℃聚合得到孔道规整有序的PNIPAM。通过真空浸渍的方式使UiO-66在PNIPAM内部原位生长合成UiO-66/PNIPAM。由于基体材料PNIPAM的机械强度差,生长UiO-66后发生皱缩,结构塌陷,导致UiO-66/PNIPAM在P/P0为0.4时水蒸气吸附量仅为130 m L/g,且吸附曲线未体现出UiO-66的吸附特性。（2）通过添加单体NIPAM,调控基体材料PA的孔道结构,PA内部微孔由3μm减小到1.7μm。调节浸渍过程中金属盐、配体的浓度和调节剂乙酸的量使UiO-66、UiO-66-NH2均匀铺展于聚合物内部,UiO-66的粒径由400～500 nm缩小到100 nm左右。UiO-66/PA复合材料的负载率为61.2%,其阶梯型吸附曲线的阶梯突跃发生在P/P0为0.3～0.4时且P/P0为0.4时水蒸气吸附量为385 m L/g;UiO-66-NH2/PA的负载率为64.3%,其阶梯型吸附曲线的阶梯突跃发生在P/P0为0.25～0.4时且P/P0为0.4时水蒸气吸附量为460 m L/g。（3）制备UiO-66/MOF-801/PA复合材料,探究配体富马酸（H2FC）与对苯二甲酸（H2BDC）最佳配比、浸渍顺序、调节剂种类和用量对复合效果的影响。通过两种MOFs复配,复合材料的阶梯型吸附曲线在P/P0为0.1时发生突跃,当P/P0为0.2时吸附达到饱和,水蒸气吸附量为324 m L/g。进行吸附动力学测试得知在298 K下,UiO-66/MOF-801/PA水蒸气吸附量达到90%所需的时间为115 s左右。10次循环吸附测试后,复合材料的水蒸气吸附量仅下降3%,为从低湿度的大气中集水奠定了基础。
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