【摘 要】
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近年来,随着全球能源危机和温室效应的日益严重,发展太阳能、氢能等清洁可持续能源和新的能源转换技术,已成为解决上述问题的重要措施。其中,氢能由于燃烧热值高、绿色可持续等优点,被认为是最具发展前景的新能源之一。在众多的能源转换技术中,光催化技术由于可以利用太阳能,在光催化剂作用下将水分解成氢气和氧气,或者将二氧化碳和水还原成甲烷（CH4）、一氧化碳（CO）和甲醇等碳氢化学品,而成为能源转化技术的热点课
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近年来,随着全球能源危机和温室效应的日益严重,发展太阳能、氢能等清洁可持续能源和新的能源转换技术,已成为解决上述问题的重要措施。其中,氢能由于燃烧热值高、绿色可持续等优点,被认为是最具发展前景的新能源之一。在众多的能源转换技术中,光催化技术由于可以利用太阳能,在光催化剂作用下将水分解成氢气和氧气,或者将二氧化碳和水还原成甲烷（CH4）、一氧化碳（CO）和甲醇等碳氢化学品,而成为能源转化技术的热点课题之一。其中,二氧化钛（TiO2）作为最早被报道的光催化剂,因其具有良好的稳定性和绿色经济的优点,一直是光催化领域的前沿热点。然而,TiO2本征宽带隙的特性（Eg=3.0～3.3 e V）将导致其光响应较低,且存在光生载流子复合严重和活性位点不足等缺陷,上述因素严重制约了其光催化效率和工业化应用。针对上述问题,本论文通过优化TiO2的微观形貌结构;与其它半导体材料构成异质结;随后引入Ti3+自掺杂,成功制备多种TiO2基空心异质结光催化剂,实现了光催化性能的增强,并给出了相应的机理解释,主要研究内容如下:（1）通过硬模板法结合化学沉积-水热刻蚀法制备了TiO2/Mn0.2Cd0.8S空心异质结,并研究了不同负载量的Mn0.2Cd0.8S对光催化产氢性能影响。结果表明,所制备的TiO2/Mn0.2Cd0.8S的最佳产氢性能约为纯TiO2的43倍,且具有良好的循环稳定性。主要归因于异质结可以促进光生电子和空穴有效分离,空心核壳结构可以增强光吸收并能提供更大的比表面积和更多的活性位点。通过上述因素的协同作用,使得光催化性能得到显著提高。（2）为了避免复杂的硬模板刻蚀过程,通过MOF材料为自模板结合化学包覆-焙烧还原法制备了Co3O4/Ti3+-TiO2空心异质结,并研究了Ti3+/Ov位点对TiO2的光催化制氢、光还原CO2性能和产物选择性的影响。研究表明异质结的构成可以有效促进光生电子和空穴有效分离,同时窄带隙Co3O4的引入可以增强光吸收,而Ti3+/Ov位点不仅可以诱导光生电子分离,还可以吸附并活化CO2,同时作为反应位点产生更多的CH4,另一方面,空心结构还可以增加比表面积和活性位点数量,最终增强了光催化性能和优化了产物选择性。实验结果表明,Co3O4/Ti3+-TiO2空心异质结的产氢性能和产CH4性能分别约为纯TiO2的14倍和19倍,且具有良好的循环稳定性。（3）为了进一步提高TiO2的光催化性能,在上述工作基础上,通过自模板法和化学包覆-水热-焙烧还原法制备了Co3O4/Ti3+-TiO2/NiO三元空心异质结,研究结果表明,Co3O4/Ti3+-TiO2/NiO的最佳产氢性能和产CH4性能分别约为纯TiO2的77倍和28倍,且具有良好的催化稳定性,主要归因于双重异质结的形成可以有效优化光生电子和空穴的转移路径并促进其高效分离,而Ti3+/Ov的引入不仅可以增强光吸收性能,诱导光生电子的聚集,还可以吸附CO2并降低其活化能,提供更多的反应位点,最终优化CH4产物的选择性,此外,以Co3O4纳米颗粒-Ti3+-TiO2薄壳-NiO纳米薄片构成的独特三维空心结构,不仅提供了更大的比表面积和更多的反应活性位点,还缩短了光生载流子的迁移路径,该过程可以有效降低了复合几率并抑制光腐蚀,此外,Co-Ni与Ti3+/Ov还存在载流子输运协同作用。综上所述,使得Co3O4/Ti3+-TiO2/NiO三元空心异质结的光催化性能得到有效提升。
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