多孔碳材料的制备及其电容去离子性能研究

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电容去离子(Capacitive deionization,CDI)是一种新型的水净化处理技术。电极材料对于提升电容去离子性能至关重要。碳材料具有高比表面积、合理的孔结构、优异的导电性以及良好的电化学稳定性等优点,是一种极具潜力的电容去离子电极材料。本文采用模板法合成了分级孔结构、氮掺杂以及氧化铁修饰的多孔碳材料,考察其电化学性能以及电容去离子性能,并研究孔结构,氮掺杂以及氧化铁修饰等对其电容去离子性能的影响。首先,以聚丙烯腈为前驱体,纳米SiO2为模板,合成了一系列不同介孔含量的N掺杂多孔碳(NPCs),系统研究了孔结构和N掺杂对NPCs电容去离子性能的影响。结果表明,随着纳米SiO2量增大,NPC介孔比表面和介孔体积逐渐增大,但N掺杂含量无明显规律;当纳米SiO2和聚丙烯腈质量比为0.75所制备的样品NPC-0.75具有最高的介孔比表面积以及较适宜的N掺杂含量;优化的NPC-0.75电极在1 M Na Cl溶液中展示出最为优异的电容性质,在电流密度为0.5 A g-1时,比电容为194.8 F g-1。进一步的CDI实验结果表明,电压1.2 V时,NPC-0.75电极在500 mg L-1的Na Cl溶液中的电吸附容量为19.61 mg g-1,高于其他NPCs材料;研究发现介孔在NPC电极的CDI性能中扮演着关键角色,高介孔比表面能提升NPC电极的CDI性能;此外,适宜的N掺杂对于保证NPC电极的亲水性和导电性也非常重要。电吸附-脱附连续循环10次后电吸附盐离子容量几乎无衰减,表明NPC-0.75电极具有良好的稳定性。另外,NPC-0.75电极通过电沉积和电容去离子的协同作用,对水体中Pb2+、Cd2+和Cu2+的去除容量分别为21.5、30.02和36.3 mg g-1。为了进一步研究碳材料对重金属离子的电吸附性能,以生物废弃物油茶果壳为碳源,Zn Cl2为活化剂,高温热解制备了生物炭材料(HPC),并将Fe3O4磁性纳米粒子修饰在HPC表面,制备了Fe3O4/HPC复合材料。电容性质研究结果表明,Fe3O4/HPC复合材料所制备的电极在1 M Na Cl溶液中,电流密度为0.5 A g-1时,比电容为134.5 F g-1,优于HPC电极的99.9 F g-1和未活化样品BC的64.5 F g-1;此外,Fe3O4/HPC复合材料电极具有优异的循环稳定性,在电流密度为2 A g-1时,1000次循环后比电容几乎没有衰减。最后,以Fe3O4/HPC电极为阴极,以活性炭电极为阳极研究了其电吸附去除重金属离子性能。实验结果表明,随着电压升高,Fe3O4/HPC电极对Cd2+和Pb2+的电吸附容量增大,且Cd2+和Pb2+初始浓度越大,电吸附容量越高。在工作电压为1.2 V时,Fe3O4/HPC电极对Cd2+和Pb2+的去除容量分别34.22和39.52 mg g-1。此外,Fe3O4/HPC电极电吸附去除重金属离子符合伪一级动力学模型和Freundlich模型,表明其电吸附过程主要以电极表面吸附为主。
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