【摘 要】
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由于汞的剧毒性和生态系统中的循环流动与累积性,导致汞污染已成为一个全球性问题。目前,人为汞排放最主要来源于燃煤电厂。2013年1月,140多个国家采纳了第一个具有法律效力的《水俣公约》,将逐步淘汰或抵制一些含汞产品,以加强对汞排放的限制。烟气中排放的汞主要以3种形式存在:单质汞(Hg0)、二价汞(Hg2+)和颗粒态汞(Hgp)。Hg2+易溶于水,可以通过现有的湿法烟气脱硫装置(WFGD)去除;Hg
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由于汞的剧毒性和生态系统中的循环流动与累积性,导致汞污染已成为一个全球性问题。目前,人为汞排放最主要来源于燃煤电厂。2013年1月,140多个国家采纳了第一个具有法律效力的《水俣公约》,将逐步淘汰或抵制一些含汞产品,以加强对汞排放的限制。烟气中排放的汞主要以3种形式存在:单质汞(Hg0)、二价汞(Hg2+)和颗粒态汞(Hgp)。Hg2+易溶于水,可以通过现有的湿法烟气脱硫装置(WFGD)去除;Hgp可以通过布袋除尘器(BF)或静电除尘器(ESP)等设备捕获。与Hg2+和Hgp相比,Hg0易挥发且不溶于水,很难通过现有的污染物脱除设备去除。也正是因为如此,如何有效的脱除Hg0是目前汞污染治理领域的一大热点。本论文制备出Bi5O7I、BiOI-EDTA和Ag(x)PANI/BiOI系列光催化剂,在湿法鼓泡反应器脱汞装置中研究了光催化剂脱除模拟烟气中Hg0的性能。通过考察制备方法、Ag负载量离子、光照、溶液温度、pH值、烟气成分、循环次数和消除剂捕获等实验条件,并对光催化剂进行了N2吸附-脱附、SEM、TEM、XRD、DRS、XPS、ESR、PL、光电流响应等表征分析,推断其高效脱除Hg0的反应机理。主要结论如下:(1)采用NaOH溶液改性不同制备方法的BiOI前驱体,得到两种脱汞效果差异较大的Bi5O7I光催化剂,通过系列实验和表征分析得到Bi5O7I-HAc光催化剂高效脱汞的反应机理。(2)采用EDTA-2Na溶剂制备出不同I/Bi摩尔比的BiOI光催化剂,发现BiOI-EDTA系列光催化剂脱除Hg0的性能亦有较大差异,其中摩尔比1:1的BiOI-E1具有良好的脱汞性能,添加EDTA-2Na可导致金属Bi的产生和化学态吸附氧含量的增加,这可能是光催化剂高效脱汞的主要原因。(3)采用PANI改性后的BiOI光催化剂的脱汞性能显著提高;添加Ag0纳米颗粒制备的Ag(x)PANI/BiOI系列光催化剂的脱汞效率亦有大幅提升,其中Ag(4%)PANI/BiOI表现出最优的脱汞活性。Ag0纳米颗粒能够增强光催化剂中e--h+的有效分离,进而使光催化剂具有高效的脱汞性能。(4)SO2和NO会消耗溶液中的活性物种,进而导致脱汞效率下降;切断SO2和NO供应之后,光催化剂的脱汞效率又得到恢复,说明SO2和NO并不会对光催化剂内部结构造成损害。(5)活性物种·O2-和h+在Hg0的催化氧化过程中起重要作用,荧光灯辐射对光催化剂高效脱除Hg0是非常必要的。
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