有机太阳能电池(Organic solar cell,OSC)中高光电转化效率和高稳定性的实现一直是新能源领域研究的热点。而借鉴自然界的光合作用系统,设计具有长寿命电荷分离态的分子作为光电材料,是提高电池效率和稳定性的一种思路。为了探索利用电荷分离类光电材料提升OSC光电性能的可行性,本文合成了以苯乙烯基三苯胺或吲哚啉为给体、氰基丙烯酸嘧啶为受体的,具有纳秒级电荷分离态寿命的电荷分离型(CS型)染料分子MTPA-Pyc和YD-Pyc,将其应用于染料敏化太阳能电池(Dye-sensitized solar cell,DSSC)中。同时以不具有纳秒级电荷分离态寿命的电荷转移型(CT型)染料MTPAcc和YDcc为参照进行对比研究。结果表明,CS染料提高了DSSC中染料向光阳极的电子注入效率并降低了电荷复合速率,使电池的内量子效率(Internal quantum efficiency,IQE)提升了10-30%,显示了CS染料在提升DSSC光电性能方面的优越性。CS型染料的光吸收能力和光物理性能对DSSC的效率起着决定性的作用。在MTPA-Pyc和YD-Pyc的基础上,本文系统研究了分子结构修饰对CS型染料性能的影响,有效增强了染料的吸光能力和电荷分离态寿命,使得CS型染料对于提升DSSC的光电性能发挥了更显著的效果。将烷氧基引入CS型染料给体的推电子基团三苯胺中,得到染料MoTPA-Pyc和OcTPA-Pyc,以研究CS型染料给体部分的推电子单元修饰对DSSC光电性能的影响。烷氧基的引入提升了DSSC的IQE,而对于器件吸光能力的增强效果有限。综合上述因素,器件的光电性能最高提升了14%。为了研究CS型染料给体部分的拉电子单元修饰对DSSC光电性能的影响,本文将具有强吸电子能力的氰基苯或苯并三氮唑引入到CS型染料给体的拉电子单元中,得到染料MTPAco-Pyc、YDco-Pyc、MTPABT-Pyc和YDBT-Pyc。吸电子结构的引入使染料的吸收波长显著红移,同时使电荷分离态寿命延长、DSSC的IQE提高。因此,DSSC的最高光电效率的提升到了7.41%,提升幅度超过30%。在分子结构优化的基础上,为了充分利用CS型染料在提升DSSC性能上的优势,本文总结了CS型染料最大吸收波长和电荷分离态寿命对器件光电性能的影响规律;同时研究了染料分子间相互作用对薄膜长波段吸收增强的影响,并揭示了长波吸收对器件光电流和光电转化效率的显著贡献,为CS型染料的设计和应用拓展提供了思路。