石墨相氮化碳基复合材料的制备及光催化性能研究

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伴随现代工业的进步,能源紧缺、环境污染是限制人来进步的最大阻碍。大量化石燃料的使用造成了一系列的环境问题,如全球变暖、极端天气等。化石燃料是一种短时间内不可再生的能源,工业上化石燃料巨大的需求量促使人们寻找可替代能源。太阳能是一种清洁可再生的理想能源,能够较好应对能源问题。在众多太阳能转化技术中,光催化技术因能够同时应对环境问题和能源危机两大问题,受到较为广泛的关注。光催化剂作为光能转化的载体,其性能直接影响太阳能转化效率,因此开发环境友好,能量转化效率高的光催化剂尤为重要。石墨相氮化碳(g-C3N4)一般能够通过热解富氮有机物获得。g-C3N4最早被应用于光催化产氢领域,虽然具有较为合适的禁带宽度,但是材料本身载流子复合效率较高,限制了g-C3N4的应用。目前改性g-C3N4的策略有以下几种:结构优化、构筑半导体异质结、元素掺杂、与光敏性染料复合等。本课题采用构筑异质结的方式改性g-C3N4材料。通过与有机物构筑异质结,探索影响光催化性能的因素,具体研究结果如下:(1)以三聚氰胺为原料,通过热聚合法制备了g-C3N4材料,将11,11,12,12-四氰基萘-1,4-二甲基喹啉(TCNAQ)与g-C3N4复合,制备了不同TCNAQ含量的TCNAQ/g-C3N4复合光催化剂。实验结果表明,随着TCNAQ含量的增加,复合材料的光催化性能先是随之增加,当TCNAQ的含量为0.5wt%时,材料的光催化性能最佳,但当TCNAQ的含量超过0.5wt%时,材料的光催化性能呈现下降趋势。通过紫外-可见漫反射谱(UV-vis DRS)、光电流和光致发光(PL)测试结果的分析,表明TCNAQ在整个体系中是一个电子接受体,能够促进载流子的迁移和分离,最终提升光催化性能。(2)以三聚氰胺为原料,通过热聚合法制备了g-C3N4材料,将聚(3,4-乙撑二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸(PEDOT:PSS)与g-C3N4复合,制备了不同PEDOT:PSS含量的PEDOT:PSS/g-C3N4复合光催化剂。实验结果表明,PEDOT:PSS的加入能够提升g-C3N4的光催化活性。光电流和PL测试结果表明,复合光催化材料表现出较为优异的载流子迁移速率和较低的复合几率,其原因是PEDOT:PSS作为一种导电聚合物,具有较高的空穴传输能力,可以提高空穴的迁移速率,同时降低了光生电子-空穴的复合几率。
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