【摘 要】
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地下水作为不可缺少的饮用水水源,由于采矿、冶金等人类活动使得重金属超标后,会在生物体内积累并引起多种疾病。相比于传统的抽出-处理方法,原位修复中的可渗透反应墙(Permea
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地下水作为不可缺少的饮用水水源,由于采矿、冶金等人类活动使得重金属超标后,会在生物体内积累并引起多种疾病。相比于传统的抽出-处理方法,原位修复中的可渗透反应墙(Permeable Reactive Barrier,PRB)技术投资低,消耗能源少,处理效果好,越来越多的应用于地下水重金属防控。PRB系统主要由填充的反应性材料组成,因此本文以常用的零价铁和麦饭石为原材料,分别使用有机复合物改性制得酸酐修饰的Fe@Si O2@PEI粒子和阴离子表面活性剂十二烷基苯磺酸钠(Sodium Dodecyl Benzene Sulfonate,SDBS)改性的麦饭石,将以含氧阴离子形式存在的Cr(Ⅵ)和阳离子Cd2+作为代表性污染物,探讨了温度、p H、重金属离子浓度、吸附剂投加量等因素对改性后的吸附剂吸附性能的影响,然后以合适的质量比将两者混合为复合吸附剂作为PRB的填料,研究进水浓度和流速对动态柱实验的影响,最后使用模型验证PRB的可行性。实验结果表明:(1)在初始浓度为300 mg/L,吸附剂投加量为0.10 g时,酸酐修饰的Fe@Si O2@PEI粒子相比较改性前的零价铁,对Cr(Ⅵ)和Cd的吸附容量达到了47.638 mg/g和62.047 mg/g,分别提升了159.95%和76.60%。研究表明,大量羧基、氨基和羟基的引入使得重金属离子与这些基团进行螯合配位,增强了零价铁对重金属的去除效率。在经过4次吸附-解吸循环后吸附剂对Cr(Ⅵ)和Cd的吸附容量仍在30 mg/g和50 mg/g以上。(2)SDBS修饰的麦饭石增加了表面电负性,扫描电镜表明其表面呈层状分散结构,比表面积增加,XRD和FTIR分析表明阴离子表面活性剂的引入没有改变材料结构和表面基团。在初始浓度为300 mg/L,吸附剂投加量为0.10 g,反应温度298 K的条件下,SDBS改性麦饭石对Cr(Ⅵ)和Cd的吸附容量分别为27.776 mg/g和35.858 mg/g。表面电荷的不同使得吸附剂对Cd吸附量高于以含氧阴离子形式存在的Cr(Ⅵ)。吸附剂对Cr(Ⅵ)和Cd的吸附过程符合准二级动力学模型和Langmuir吸附等温模型。(3)将SDBS改性麦饭石和酸酐修饰的Fe@SiO2@PEI质量比为5:1复合后作为动态试验和PRB的填料,在填充高度为90 cm、进水浓度为60 mg/L、流速为2 m/d的条件下,系统对Cr(Ⅵ)、总铬和Cd的去除率分别达到66.51%、61.43%和68.16%。两者混合的体系中麦饭石粒径较大可以增大填料的有效孔隙度进而增大渗透系数,延缓沉淀造成的堵塞,而改性零价铁将Cr(Ⅵ)还原为Cr(III)后更利于表面为带负电荷的SDBS修饰麦饭石的吸附。在初始条件为进水浓度5 mg/L、反应墙厚度40 cm、进水流速1 m/d的模拟PRB试验中,Cr(Ⅵ)和Cd分别在第33 d和第24 d时超过地下水III类水标准,但是60 d后试验结束时吸附剂尚未完全失效,对两者的去除率仍旧达到85.94%和83.45%,有较强的去除能力。因此本试验所制得的混合填料可应用于PRB对地下水的重金属污染防控。
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