【摘 要】
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近几年来,挥发性有机物（Volatile Organic Compounds,VOCs）的污染问题备受关注,成为了当前最需要解决的环境污染问题之一。光催化氧化技术作为一种环境友好的绿色技术,能在温和条件下将VOCs直接降解成无害的二氧化碳和水,该方法是VOCs净化最有应用前景的技术之一。二氧化锡（Tin Oxide,SnO2）,作为一种典型的n型半导体材料,不仅拥有出色的稳定性,还具有优异的光电性
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近几年来,挥发性有机物（Volatile Organic Compounds,VOCs）的污染问题备受关注,成为了当前最需要解决的环境污染问题之一。光催化氧化技术作为一种环境友好的绿色技术,能在温和条件下将VOCs直接降解成无害的二氧化碳和水,该方法是VOCs净化最有应用前景的技术之一。二氧化锡（Tin Oxide,SnO2）,作为一种典型的n型半导体材料,不仅拥有出色的稳定性,还具有优异的光电性能,所以在催化领域表现出良好的前景。但是原始的SnO2存在光生电子空穴的快速复合、电荷分离效率较低以及氧化能力不足等问题,从而制约了其在光催化技术中的应用。此外,在实际排放场合的VOCs中,以多种污染组分混合存在的形式为主,因此探索光催化降解混合组分VOCs具有重要的实际意义。在本文中我们利用金属掺杂对SnO2进行改性,通过调控掺杂金属元素种类和掺杂比例,实现了对SnO2电子结构的优化,有效地抑制了光生电子-空穴的复合,提高了电荷分离效率,从而显著增强了光催化丙酮降解的效率,最优达92.8%以上。通过实验数据和密度泛函理论计算揭示了金属掺杂改性后的SnO2光催化活性提升的原因,并结合原位红外光谱揭示了光催化丙酮降解的反应途径,为理解丙酮降解的机理提供了新的视角。此外,为了进一步促进光催化降解VOCs的实际应用,我们探究了金属掺杂改性SnO2对典型制药行业VOCs废气的净化过程与机理,包括甲苯与丙酮混合物及单一组分VOCs的降解。通过实验表征和密度泛函理论计算发现,甲苯和丙酮会竞争吸附在有限的活性位点上从而抑制彼此的光催化降解效率。通过原位红外光谱和气相色谱-质谱联用仪发现,甲苯与丙酮混合降解的过程中无加成反应发生,即甲苯与丙酮混合物的光催化降解路径是各自独立地的。通过密度泛函理论计算,我们发现当体系中同时包含甲苯与丙酮时,甲苯的共轭π键的稳定性会相对增强,不容易得到有效活化,不利于甲苯的开环以及氧化反应的进行。本研究有助于更好的理解混合VOCs的光催化降解过程与机理,为光催化技术走向实际应用夯实了理论与实践基础。
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