【摘 要】
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随着工业化经济的迅速发展,大量化石燃料的燃烧以及汽车尾气的排放造成了严重的空气污染物。氮氧化物（NOx）作为一种典型的空气污染物,可引起诸如雾霾,酸雨或者光化学烟雾等大气环境污染。传统治理NOx污染的方法主要有选择性催化还原,热催化以及物理吸附等,这些方法并不适用于低浓度ppb级NOx的去除,且处理过程容易造成二次污染。光催化作为一种高效的绿色技术,近几十年来呈现出广阔的应用潜能。Zn2SnO4作
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随着工业化经济的迅速发展,大量化石燃料的燃烧以及汽车尾气的排放造成了严重的空气污染物。氮氧化物（NOx）作为一种典型的空气污染物,可引起诸如雾霾,酸雨或者光化学烟雾等大气环境污染。传统治理NOx污染的方法主要有选择性催化还原,热催化以及物理吸附等,这些方法并不适用于低浓度ppb级NOx的去除,且处理过程容易造成二次污染。光催化作为一种高效的绿色技术,近几十年来呈现出广阔的应用潜能。Zn2SnO4作为一种典型的三元体系的n型半导体光催化材料,高的电子传导率、电子迁移能力以及杰出的热力学稳定性备受关注。但是,从实际应用角度来看,它们的光催化活性依然有待提高。本论文通过表（界）面设计与能带调控的方式,来提高它们的光催化去除NOx的活性。具体的研究内容总结如下:（1）通过简便的一锅水热法制备了氧空位与SnO2量子点协同作用的改性Zn2SnO4复合材料（ZSO/SnO2-VOs）,对NO的去除率到达60%,是纯Zn2SnO4去除率的3倍。采用XRD、TEM、SEM分析结果所得,在ZSO-1.5（ZSO/SnO2-VOs）的纳米材料表面有SnO2量子点的存在,此外,基于XPS和EPR测量结果,检测到OVs的存在,根据瞬态荧光光谱分析得到改性之后样品（ZSO-1.5）电子转移速率远大于纯Zn2SnO4（ZSO）,其电子转移效率达到99.99%。ESR和EPR测试结合理论计算,结果分析得改性Zn2SnO4催化性能提高的主要活性物质主要是DMPO-·O2-和DMPO-·OH,在此基础上,利用DFT计算揭示了OVs的位置,SnO2量子点与Zn2SnO4界面的电子结构和电荷运输性质,可以发现SnO2量子点起到电子储库和电子导体的作用,有利于载流子的分离。分析催化剂表面NO的反应路径,随着表面产生SnO2量子点形成中间能级以及缺陷的引入,污染气体到催化剂表面的转化路径在界面处构建了一个新的电荷转移途径,通过原位DRIFTS观察到反应中间体NO+,这通过形成NO+促进NO氧化成最终产物,从而促进NO的活化。ZSO-1.5比ZSO能产生更多的·OH与·O2-活性自由基,有利于NO的去除,说明ZSO-1.5特殊的电子结构抑制了NO2毒性产物的产生。我们的研究在构建量子点与氧空位共同修饰催化剂表面结构提供了研究思路,结合实验与理论计算,充分讨论了复合材料对NO的选择性氧化的机理。（2）微波加热法在合成高效光催化纳米粒子方面具有可观的应用前景,目前微波加热已经应用于合成单一催化材料、不同元素的掺杂材料以及构建纳米复合材料等。采用微波法制备了Zn2SnO4@Zn O复合材料,通构建异质结与氧空位协同作用对空气中NO的去除进行了研究。与ZSO（纯Zn2SnO4）相比,ZSO-Z3（ZSO@Zn O-OVs）样品对NO的去除率最高达到了55%。根据EPR的结果检测到OVs的信号,为了进一步直观、动态地研究了光催化剂表面对NO去除的吸附过程和氧化过程,采用原位漫反射红外傅里叶变换光谱进行测试研究。OVs的引入不仅减少了由中间间隙引起的带隙,而且还作为活性中心有利于吸附小分子如NO、O2和H2O,采用DFT模拟计算分析,复合材料形成的异质结促进了活性物种的生成,ZSO-Z3比ZSO能产生更多的·OH与·O2-活性自由基,更有利于NO的去除,且ZSO-Z3（ZSO@Zn O-OVs）特殊的电子结构抑制了NO2毒性产物的产生。通过构建Zn2SnO4@Zn O异质结,为构建纳米材料电子结构提供思路,对大气中低浓度NO选择性氧化提出了见解。
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