【摘 要】
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直接硼氢化钠燃料电池（DBFC）自面世以来以来,就广受科研人员的关注。硼氢化钠（NaBH4）作为一种高能量密度的无碳能源载体被直接运用于DBFC。但NaBH4在电氧化过程中存在的竞争性水解,以及DBFC阳极催化剂所必要贵金属的高昂价格使其市场化进程缓慢。阳极催化剂作为DBFC模块中至关重要的一部分,是取得高性能燃料电池的关键。因此,设计一种高效低价的阳极催化剂成为促进DBFC商业化的当务之急。贵金
【基金项目】
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国家自然科学基金（21875203）； 湖南省自然科学基金（2020JJ4574）； 湖南省教育厅重点项目（20A490）；
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直接硼氢化钠燃料电池（DBFC）自面世以来以来,就广受科研人员的关注。硼氢化钠（NaBH4）作为一种高能量密度的无碳能源载体被直接运用于DBFC。但NaBH4在电氧化过程中存在的竞争性水解,以及DBFC阳极催化剂所必要贵金属的高昂价格使其市场化进程缓慢。阳极催化剂作为DBFC模块中至关重要的一部分,是取得高性能燃料电池的关键。因此,设计一种高效低价的阳极催化剂成为促进DBFC商业化的当务之急。贵金属Au耐腐蚀、抗氧化,对BH4-的水解反应及电氧化（BOR）反应具有很高的选择性（对BH4-的水解反应活性较低）,是理想的DBFC阳极催化剂材料。近年来,杂原子掺杂的碳纳米材料在电催化领域大放异彩。因杂原子与碳原子之间存在电负性上的差异,当杂原子被引入到碳材料中时,碳材料的电子云密度会随之发生变化,导致了材料的化学性质发生变化,活性位点增多,强化了对金属粒子的吸附作用。此外,过渡金属储量充裕、价格低廉,常与贵金属表现出出乎意料的协同催化作用。基于此,本论文通过向碳材料中引入N杂原子及过渡金属的方式,制备出三种不同的Au基纳米催化剂,并将其用于催化BOR。主要研究内容如下:采用热聚合法和浸渍还原法制备出了Au/NC/C电催化剂,通过SEM、XRD对其进行了形貌、结构上的辨析。通过电化学测试评估了Au/NC/C催化剂对BOR的电催化活性,并与Au/C催化剂作了对比。结果表明,Au/NC/C对BH4-的直接催化氧化活性高于Au/C,氧化电流密度达到33.5 m A cm-2。同时,电催化氧化动力学研究表明,Au/NC/C电极在BOR反应中的转移电子数高于Au/C电极。采用高温热解ZIF-67前驱体和浸渍还原法负载Au纳米粒子的方式制备了Au/Co@NC/C催化剂,并通过TEM、XRD手段对其进行了物理表征。进一步的电化学测试研究表明,Au/Co@NC/C催化剂对BOR的电催化氧化表现优于Au/C催化剂,最高氧化电流密度达到65.4 m A cm-2,约为Au/C电极的4倍。此外,Co@NC/C在增强贵金属催化剂催化性能的同时对BH4-的水解反应也表现出一定的催化作用。以共沉淀法、浸渍还原法制备出氮掺杂的Au/Cu Fe@NC/C复合催化剂,通过TEM、XRD手段对其进行了物理表征,通过CV等电化学方法测试对其电化学行为进行了测试与分析。并对Au/Cu Fe@NC/C复合催化剂的催化性能提升的可能原因进行了讨论。
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