激光照明用发光材料的设计、制备与激发猝灭机理研究

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高亮度光源在投影显示、车辆照明、舞台照明、医用照明及防务等领域具有巨大的应用价值。发光二极管(Light-emittingdiode,LED)电光转换效率随输入电流密度增加逐渐降低的缺点严重限制了其在高亮度照明与显示等领域的应用。激光二极管(Laser diode,LD)相对于LED具有发光面积小、功率密度高、光束发散角小等优点,是实现高亮度照明与显示的理想激发光源。虽然理论上利用激光二极管激发荧光材料可实现超高亮度的固态照明光源,然而超高功率密度的光激发也为荧光材料的设计和开发带来了挑战。本论文针对传统荧光材料在高功率密度激发下所面临的一系列问题,如热导率低、光亮度低、白光均匀性差、显色指数低、发光饱和等问题探索激光照明用荧光材料的设计和制备方法以及荧光材料在激光激发下的光猝灭机理。具体研究内容和成果包括以下三个方面:1)设计了一种基于蓝宝石基底的荧光玻璃(Phosphor-in-glass,PiG)薄膜,并通过引入一维光子晶体大大提高了激光光源器件的发光效率。该荧光玻璃薄膜具有高光效、超高亮度、结构可调等优点。通过控制荧光玻璃薄膜的厚度以及荧光粉与玻璃的比例成功获得了白光的色坐标。通过在荧光玻璃薄膜中引入散射气孔,在优异的封装效率(90%)和高白光均匀性之间取得了平衡。该荧光玻璃薄膜可以承受11.2 Wmm-2高功率密度激发并可实现845 Mcdm-2的超高光亮度。通过在YAG-PiG膜上添加橙色或红色荧光层,获得了 74的高显色指数。本工作着眼于解决当前激光照明面临的荧光材料稀缺、热导率低、亮度低、显色指数低等问题,成功将荧光玻璃引入超高亮度照明领域,拓展了激光照明用荧光材料的体系。2)传统透明荧光陶瓷的发光区域相对于激光原始光斑显著扩大的缺点降低了透明陶瓷应用于激光照明的白光亮度。我们对传统的Y3Al5O12:Ce3+(YAG:Ce)荧光陶瓷进行微观结构调控,通过在原料中引入均匀尺寸的球形聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)颗粒,制备了一系列不同气孔含量的强散射YAG:Ce荧光陶瓷。荧光陶瓷限制光斑扩散的能力随着气孔含量的增加显著增强。强散射的荧光陶瓷可效限制发光区域的扩散,使荧光发光成为真正的点光源发光。另外,强散射荧光陶瓷的发光光束发散角大大减小,可实现近似平行出射的激光荧光白光。在反射模式下,气孔率为15%的YAG:Ce陶瓷可以实现白光的色坐标,在7.92 Wmm-2功率密度激发下,光通量为855 1m,流明密度为~17101mmm-2,比当前白光LED的最高流明密度~300 lmmm-2高出近5倍。在旋转模式下,强散射荧光陶瓷色轮在高功率激光激发下的出光效率和光通量均高于低散射陶瓷。在28.6 W蓝光激光激发下,强散射荧光陶瓷实现了 7199lm的超高光通量激光荧光白光。本工作着眼于激光照明光亮度低、白光均匀性差、光转换材料热导率低等问题,为新型激光荧光材料的设计提供了新思路。3)首次系统报道了 Ce3+和Eu2+掺杂荧光材料在高功率密度激发下的非热效应的光致激发猝灭现象。通过实验和理论分析确定了光致激发猝灭的主要机理是能量传递上转换效应而不是基态耗尽或者激发态吸收效应。通过速率方程建立了能量传递上转换作用下荧光材料的内量子效率公式,揭示了影响光致激发猝灭速率的物理因素。理论和实验结果显示光致激发猝灭速率会受到荧光材料的荧光寿命、激活剂、基质和吸收系数的共同影响。该工作为激光照明与显示用荧光材料的设计和优化奠定了理论基础。最后对本文的重点进行了总结和讨论,并对激光照明用发光材料的未来研究方向进行了展望。
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