【摘 要】
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近年来,材料在提高人民生活水平与物质需求等方面发挥着越来越重要的作用。其中,含卤素的光学晶体材料由于其丰富的结构和在光学性能方面的独特优势,极大地促进了紫外/深紫外光学晶体材料的发展。伴随着越来越多具有潜在应用价值的含卤素光学晶体材料被发现,卤素含氧酸盐已经成为一个研究热点。本论文主要研究含卤素阴离子体系的光学晶体,目的是在这些体系中获得结构多样的新的紫外/深紫外光学晶体,丰富该体系的结构化学。通
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近年来,材料在提高人民生活水平与物质需求等方面发挥着越来越重要的作用。其中,含卤素的光学晶体材料由于其丰富的结构和在光学性能方面的独特优势,极大地促进了紫外/深紫外光学晶体材料的发展。伴随着越来越多具有潜在应用价值的含卤素光学晶体材料被发现,卤素含氧酸盐已经成为一个研究热点。本论文主要研究含卤素阴离子体系的光学晶体,目的是在这些体系中获得结构多样的新的紫外/深紫外光学晶体,丰富该体系的结构化学。通过大量的实验探索,我们成功地合成了四例含有卤素的光学晶体:Pb2Al2B3O8F3、Pb2IO3Br3、Li4Cs Al(SO4)2F4和Li4Rb Al(SO4)2F4,并分析了这些化合物的结构,对它们的性能进行了表征和评价。主要研究成果如下:1、氟铝硼酸盐的合成、性能表征和理论分析通过高温熔液反应法在封闭体系中合成了一例新的氟铝硼酸盐:Pb2Al2B3O8F3。与传统的[B3O8]7-环[(3:Δ+2T)]不同,Pb2Al2B3O8F3具有非传统的链状[B3O8]7-[(3:2Δ+T)],这也是[B3O8]链首次出现在硼铝酸盐体系中。在该结构中,链状的[B3O8]与[Al O4F2]5-多面体结合形成[Al B3O10F2]8-簇,这些簇进一步相互连接形成三维框架。通过分析现有的氟铝硼酸盐,探讨了阳离子对B-O构型的影响,为合成新的铝硼酸盐或氟铝硼酸盐提供了参考。2、含溴碘酸盐的合成、性能表征和理论分析通过水热法成功合成了首例含溴的碘酸盐Pb2IO3Br3。Pb2IO3Br3结晶在空间群P—1中,结构中孤立的[IO3]-基团反向排列并填充在由[Pb OBr]-多面体组成的三维网络中。第一原理计算研究了晶体结构和光学特性之间的关系,结果表明Pb2IO3Br3具有适中的双折射率(Δn=0.064,λ=1064 nm),这主要源于伞状的[IO3]-基团和[Pb OBr]-多面体对于光学性能的贡献。3、氟铝硫酸盐的合成、性能表征和理论分析通过高温熔液法在封闭体系中获得了两例氟铝硫酸盐:Li4Cs Al(SO4)2F4和Li4Rb Al(SO4)2F4,这是首次通过人工合成的氟铝硫酸盐。在这个结构中,两个[SO4]2-和一个[Al O2F4]5-基团通过顶点O原子结合形成了一个新的[Al S2O8F3]2-基团。实验结果表明,这两种化合物都具有较短的截止边(<200 nm),透光范围覆盖了紫外区。第一原理计算表明这两例氟铝硫酸盐化合物的光学性质主要来自于[SO4]2-基团和[Cs/Rb OF]2-多面体。研究结果丰富了硫酸盐的结构化学,并为合成新的氟铝硫酸盐提供参考。
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