有机-无机杂化钙钛矿单晶由于其低的缺陷态密度、优异的光电性能以及出色的稳定性,在光电探测领域展现出非凡的潜力。然而,目前报道的溶液法难以实现晶体尺寸与厚度的双重调控,限制了钙钛矿单晶在大面积、高性能与近红外光电探测器中的应用。针对上述问题,本论文发展了限域结晶法成功实现了钙钛矿单晶的可控生长及其在可见光至近红外区域的高效光探测应用。具体内容如下:1.三维限域结晶法可控生长大面积有机-无机杂化钙钛矿单晶阵列及其光电探测器性能的研究在本工作中,我们发展了一种三维限域结晶策略,实现了厘米级、厚度可控的CH3NH3PbI3（MAPbI3）单晶阵列的制备,并基于MAPbI3单晶阵列构筑了高性能横向光电二极管。在该策略中,通过将软质弹性体刮刀与基底表面的微沟道紧密接触创建封闭的三维微通道,为钙钛矿晶体的生长提供三维几何限制。流体动力学模拟和实验结果表明,封闭的三维微通道不仅可以诱导自发毛细管流动,使溶质传输速率比传统方法增强100倍以上,还能在刮涂过程中有效限制晶体的面内和面外结晶,从而保证大面积范围内晶体的高结晶质量以及实现晶体厚度的精确控制。采用该方法,我们获得了厘米级（2 × 2 cm2）高度有序的钙钛矿单晶阵列,其厚度可以在500 nm～5 μm的范围内调控。并且获得的MAPbI3单晶阵列具有良好的单晶特性和优异的光电性能,其中载流子寿命长达95.57 ns、缺陷态密度低至8.5 × 1010 cm-3,与报道的块状单晶相当。此外,基于MAPbI3单晶阵列构筑的横向光电二极管可用作自驱动光电探测器,未封装的器件表现出高的比探测率（＞5.06 × 1010 Jones）、宽的线性动态范围（73 dB）和良好的长期稳定性（超过36天）。三维限域结晶策略为大面积、高结晶质量钙钛矿单晶的可控制备提供了新的思路,为钙钛矿单晶在大规模光电集成器件中的应用开辟了新的道路。2.低温空间限域结晶法制备低带隙Sn-Pb钙钛矿单晶及其在近红外光电探测器中的应用在本工作中,我们通过低温空间限域结晶策略将锡掺入铅基钙钛矿中,成功制备了高结晶质量的（FASnI3）0.1（MAPbI3）0.9单晶,并实现了其在近红外探测中的应用。在该方法中,钙钛矿前驱体溶液被限制在微米级间隙中,有效减慢了 Sn-Pb钙钛矿的结晶速率,避免由于异质成核和快速结晶导致薄膜的形貌不均、晶体取向无序和相分离的问题。同时在较低的温度下（40℃～80℃）逆温结晶,避免传统的逆温结晶法（≥100℃）中热触发引起的卤化物组分损失进而导致钙钛矿降解的问题,进一步提高晶体的结晶质量。通过该方法生长的（FASnI3）0.1（MAPbI3）0.9单晶表面光滑、无晶界且无相分离现象,并在920 nm处具有清晰的吸收截止边。此外,基于（FASnI3）0.1（MAPbI3）0.9单晶构筑的光电二极管表现出优异的光电性能和工作稳定性,器件的响应速度快至20.35 μs,线性动态范围高达87.2 dB,比探测率高达1.6 × 1010 Jones。另外,我们还研究了（FASnI3）0.1（MAPbI3）0.9单晶光电二极管在光电容积脉搏波测试和图像传感中的应用。其中,快速响应的光电二极管实现了信噪比良好的脉搏探测。工作稳定性良好的光电二极管作为图像扫描的单像素点,完美呈现了 12 × 12像素阵列的图像。本工作为Sn-Pb钙钛矿单晶在近红外探测领域的发展和实际应用提供了有效途径。