新型超导材料的高压调控和合成探索研究

来源 :中国科学院大学(中国科学院物理研究所) | 被引量 : 0次 | 上传用户:ayun33
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超导研究历经百余年仍方兴未艾,探索发现新型超导材料体系并揭示其调控规律和微观机理始终是重要的研究内容,也是实现室温超导宏伟目标的必经之路。压力是独立于温度和化学成分的可有效调控物质结构和物性的重要变量,在新超导材料合成和调控方面具有独特优势。与化学掺杂相比,高压不会引入晶格无序和额外的电荷载流子,是一种更为干净、连续和可控的调控手段。例如,通过高压研究获得的新型超导体的超导临界温度(Tc)随着压力的变化关系,不仅可以指导常压下超导材料的优化设计,还有助于厘清超导机理。本论文以近期发现的新型超导材料体系为研究对象,对无限层镍氧化物超导薄膜Pr0.82Sr0.18NiO2和笼目结构的V-基超导体Rb V3Sb5进行了详细的高压调控研究,并在此基础上开展了一些超导材料的高压合成探索,取得了如下创新性研究结果:1、无限层镍氧化物超导体与铜基高温超导体具有诸多类似之处,然而其最佳Tc(~9-15 K)远低于铜氧化物超导体,能否进一步提高其Tc是亟需回答的问题。我们选取高质量的Pr0.82Sr0.18NiO2超导薄膜(常压下的Tconset(?)17 K)为研究对象,借助六面砧压腔优异的静水压环境,成功构建了其超导Tc随压力的变化规律Tc(P)。研究结果显示,Pr0.82Sr0.18NiO2薄膜的超导Tc具有正的压力效应,即Tconset随着压力增加而单调上升,在测量的最高压力12.1 GPa时已升至约31 K,并且没有显示出任何饱和的迹象。基于压力对晶格和电子能带的调控规律,我们讨论了Pr0.82Sr0.18NiO2薄膜的超导Tc在压力下提升的物理机制。本研究是首次将无限层镍氧化物超导薄膜的Tc提升至30 K以上,该结果表明这类新型超导体的Tc仍有进一步提高的潜力,例如在常压下可以通过外延应力来进一步提高Tc。2、AV3Sb5(A=K,Rb,Cs)是一类新发现的具有笼目结构超导体系,因同时呈现出反常的电荷密度波(CDW)、向列序和拓扑电子态等新奇性质而备受关注。揭示超导与其他的电子序的关系是调控和理解该体系的超导电性的关键。我们选取高质量的Rb V3Sb5单晶样品为研究对象,首先在常压和极低温条件下通过各向异性的磁性和电输运测试,对Rb V3Sb5单晶样品的超导性质进行了全面表征,获得了面内和面外的临界磁场、穿透深度、相干长度等参数,研究结果显示其超导电性具有较强的各向异性。然后,我们使用活塞-圆筒和立方六面砧压腔详细研究了Rb V3Sb5单晶的压力效应,结果显示其Tc(P)相图具有M形的双穹顶特征,这与其CDW相变在Pc1(?)1.5 GPa处发生变化以及在Pc2(?)2.4 GPa附近被完全抑制密切相关。在Pc1附近,Rb V3Sb5的Tc可以提高到~4.4 K,相比常压下提高了近四倍。Rb V3Sb5的高压相图与Cs V3Sb5的相似,清楚地展示了CDW和超导之间的竞争关系。同时,该相图还与许多具有竞争电子序和量子临界点的非常规超导体系十分类似,这为深入理解V-基笼目超导体系提供了更多参考信息。3、在AV3Sb5体系的研究热潮推动下,探索新型的V-基笼目金属体系成为前沿的研究课题。我们通过固相反应法成功合成了一种具有双层V的笼目晶格的V3Sb2多晶样品,并利用XRD、电阻率、磁化率以及比热测试等详细表征了其晶体结构、电输运、磁性和热学性质。研究结果表明,V3Sb2在降至1.8 K时没有形成长程磁有序也没有出现超导电性,但其电阻率和磁化率在160 K附近表现出类似密度波转变的特征,跟AV3Sb5体系相似。高压下的电输运测试表明,该转变可以被压力逐渐抑制,但在密度波消失的临界压力附近降至1.5 K也没有观察到超导电性。另外,DFT计算显示V3Sb2具有非平庸的拓扑能带结构。上述结果表明V3Sb2是一种新型的研究密度波转变、非平庸拓扑能带结构和可能的超导电性之间关联的新材料平台。4、Th4H15是第一个发现的氢化物超导体,但采用传统的在氢气环境下氢化金属Th的方法制备的多晶样品比较疏松,不利于获得准确的物理性质。我们首次采用高压高温合成手段,在5 GPa、800℃的条件下制备了致密的Th4H15多晶样品,并详细表征了其电阻率、磁化率和比热等性质,同时对其进行了高压调控研究。结果表明,高压下合成的为一种低Tc类型的Th4H15,其Tc(?)6 K,比之前文献中报道的低2 K左右,我们还确定了这种样品的各个超导特征参数。对其比热数据的分析显示,Th4H15样品具有反常的晶格动力学特征,这说明与氢晶格振动相关的高频声子很可能是导致其出现超导电性的重要原因。高压电阻测试表明,Th4H15的Tc在压力下先增加而后趋于稳定或轻微下降,这种非单调的Tc(P)相图意味着压力下存在两种竞争的因素。
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