甲基汞是一种神经毒素,可通过食物链的放大作用在人体内蓄积,继而造成毒害作用。水稻对甲基汞有较强的富集能力,汞矿区稻米中甲基汞浓度可高达174微克/千克,远超我国食品汞限量安全标准20微克/千克。同时,水稻是我国60%以上人口的主食,对人体甲基汞暴露的相对贡献率高达96%,成为我国居民主要的膳食甲基汞暴露源。因此,稻田甲基汞风险备受关注。稻田甲基汞风险受控于汞甲基化和甲基汞去甲基化过程,后者能有效降低稻田中甲基汞浓度,因此,探究甲基汞去甲基化的规律、影响因素及机制是调控稻田甲基汞风险的重要基础。自然环境中去甲基化过程主要分为微生物去甲基化和光降解;然而在稻田系统中,由于水稻生长引起的叶片遮光效应导致稻田上覆水中甲基汞光降解过程长期被忽略,制约了对稻田甲基汞风险的精准预测。针对稻田体系中存在对甲基汞光降解的认知空缺,本研究选取了我国12个水稻主产省份共计42个城市稻田土壤样品开展光降解规律、机制与模型研究。首先开展光降解规律研究,通过盆栽实验模拟水稻生长过程中叶片对光的遮挡、并结合实验室光降解模拟实验,明确稻田上覆水中是否存在甲基汞光降解的现象、揭示全国稻田土壤上覆水中甲基汞光降解的规律;在此基础上开展光降解机制研究,通过单因素控制模拟光降解实验,结合上覆水理化性质及环境因素,揭示甲基汞光降解的影响因素及内在机制;最后开展模型研究,通过建立并修正稻田汞的生物地球化学模型,首次在模型中纳入水稻生长周期内甲基汞的动态光降解速率,并结合文献及实验数据,在全国尺度上评估光降解对稻米甲基汞风险的影响和贡献。本研究主要研究结果如下:1)光降解规律研究:水稻生长周期内上覆水中发生了显著的甲基汞光降解。光照条件下,上覆水中时刻发生甲基汞光降解,虽然随着水稻的生长光降解速率会受到抑制（降低0～45%）,但光降解在稻田汞循环中对甲基汞的去除依然扮演着重要角色。此外,全国范围内稻田上覆水中甲基汞光降解普遍存在且有地域性差异(10.74～16.31×10-3E-1·m~2),但是均与地表水环境中速率(河流,17.95±0.70E-1·m~2)相当。2)光降解机制研究:羟基自由基和水合电子是上覆水中光降解的主要驱动力。上覆水甲基汞光降解过程中,羟基自由基和水合电子分别贡献了32～45%和30～40%的光降解;此外,紫外光a提供了光降解所需大部分的能量（占自然光作用的72～89%）。在酸性条件下,甲基汞光降解速率显著提升（15～30%）。因此,上覆水中甲基汞光降解受到上覆水理化性质及环境因素的共同影响。3)稻田汞模型研究:稻田中甲基汞光降解是降低稻米甲基汞浓度的关键过程。稻田汞生物地球化学模型输出结果显示,稻田上覆水中甲基汞光降解可显著降低稻米中甲基汞浓度（41～67%）,进而有效降低了稻米甲基汞暴露风险。例如,光降解过程避免了来自稻米甲基汞暴露风险导致的智商减损（0.005～0.022）。综上所述,在水稻生长周期内,稻田上覆水中甲基汞光降解主要是由羟基自由基和水合电子驱动,可有效降低稻米中甲基汞含量,进而降低甲基汞膳食暴露带来的智商减损,减少稻田甲基汞风险。本研究的结果填补了稻田体系中去甲基化过程的研究空缺,补充了稻田汞生物地球化学循环的理论体系;同时也有利于稻米中甲基汞浓度的精准预测,为稻田甲基汞健康风险的有效调控提供了科学支撑。